1

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta

DIPLOMOVÁ PRÁCE

Vladimír Henzl

Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů

Ústav částicové a jaderné fyziky

Vedoucí diplomové práce : RNDr. Andrej Kugler, Csc. Studijní program : jaderná a částicová fyzika

2

Poděkování: Na tomto místě bych chtěl především poděkovat RNDr. Kuglerovi a RNDr. Wagnerovi, za

to že mně i Daniele umožnily věnovat se společně tak zajímavé oblasti jakou transmutace pro nás bezesporu jsou. Chtěl bych jim oběma poděkovat za všechny podnětné rady a nápady, kterými činily mé úsilí rychlejším a efektivnějším.

Dále bych chtěl poděkovat všem členům týmu RNDr. Adama (z oddělení jaderné spektroskopie v SÚJV Dubna) za skvělou asistenci při měření aktivovaných vzorků a za bezchybný servis ohledně všech používaných detektorů. RNDr. Adamovi musím však poděkovat zvlášť, neboť právě od něj jsem se naučil nejvíce ryze praktických spektroskopických dovedností.

Nechtěl bych také zapomenout na RNDr. Fránu, bez jehož báječného programu DEIMOS i zapůjčené literatury bych byl naprosto ztracen.

Ze všeho nejvíce však chci i na tomto místě poděkovat Daniele Hanušové, mé životní i profesní přítelkyni, protože jenom ona mi dává sílu pokračovat ve chvílích, kdy bych bez ní vše již dávno vzdal.

Prohlašuji, že jsem svou diplomovou práci napsal samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů. Souhlasím se zapůjčováním práce. V Praze dne 7.5.2001 Vladimír Henzl

3

Obsah: 1. ADTT - urychlovačem řízené transmutační technologie…………………………………

1.1. Základní princip ADTT………………………………………………………….….. 1.2. Technické provedení ADT systémů…………………………………………….…… 1.3. Výhody ADT systémů……………………………………………………………… 1.4. Současná situace……………………………………………………………………. 1.5. Motivace a náplň diplomové práce………………………………………………….

2. Experimentální uspořádání…………………………………………………………..….

2.1. Návrh a příprava experimentu…………………………………………………..…. 2.1.1. Umístění jodových vzorků………………………………………………..… 2.1.2. Měření intensity svazku protonů aktivačními detektory………………….…….. 2.1.3. Měření intensity neutronového pole podél spalačního terče…………………

2.2. Sestrojení spalačního terče……………………………………………………..….. 2.2.1. Parametry jodových vzorků………………………………………………….. 2.2.2. Parametry aktivačních detektorů……………………………………………..

3. Průběh experimentu ……………………………………………………………………...

3.1. Ozařování…………………………………………………………………………… 3.1.1. Zaměření protonového svazku…………………………………………..…. 3.1.2. Průběh ozařování…………………………………………………………....

3.2. Měření aktivovaných vzorků……………………………………………………..... 4. Kalibrace detektorů…………………………………………………………………….....

4.1. Kaskádní a koincidenční efekty………………………………………………….…. 4.1.1. γ-γ koincidenční sumace……………………………………………………. 4.1.2. γ-γ koincidenční ztráty……………………………………………………… 4.1.3. Celkový koincidenční opravný faktor……………………………………….

4.2. Kalibrace jednotlivých geometrických pozic………………………………………. 4.2.1. Určení celkové efektivity detektoru εt………………………………………. 4.2.2. Určení efektivity pro peak plného pohlcení εp…………………………….…. 4.2.3. Diskuse přesnosti kalibračních křivek……………………………………….. 4.2.4. Porovnání účinností filtrů f1 a f2……………………………………………..

5. Zpracování experimentálních výsledků ………………………………………………….

5.1. Analýza naměřených γ-spekter……………………………………………………… 5.1.1. Opravy pro výpočet celkového měrného výtěžku Nyield ……………………..

5.2. Výtěžky aktivačních reakcí……………………………………………………….….. 5.2.1. Hliníkové aktivační detektory ……………………………………………….. 5.2.2. Čelní monitory………………………………………………………………... 5.2.3. Zlaté fólie………………………………………………..………………...…. 5.2.4. Monitory neutronového pozadí…….……………………………………….. 5.2.5. Měděná páska pro měření asymetrie neutronového pole………………….… 5.2.6. Asymetrie neutronového pole………………………………………………..

5.3. Výtěžky transmutačních reakcí v jodových vzorcích………………………………. 5.3.1. Charakteristika transmutačních produktů…………………………………..…. 5.3.2. Srovnání výtěžků 130I pro ověření správné kalibrace měřících pozic………... 5.3.3. Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích.…....

6 6 7 8 8 9

10 10 11 1111 12 14 14

16 16 16 16 18

19 19 20 20 21 21 22 23 25 27

28 28 28 31 31 35 38 40 43 44 46 47 49 51

4

6. Analýza a diskuse výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích………………. 6.1. Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče

při ozařování protony s energií 2,5 GeV…………………………………………….. 6.2. Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů…..

7. Závěr……………………………………………………………………………………….. 8. Dodatky……………………………………………………………………………………. 9. Použitá literatura………………………………………………………………..………….

53 53

56

59

61

75

5

Úvod

Ačkoliv myšlenky transmutačních technologií se objevují již záhy po prvním seznámení s jadernými reakcemi v průběhu 40.let, jejich praktickému využití bránil neefektivně nízký výkon nejdůležitější součásti, urychlovače. Ještě v současné době jsou výkony nejmodernějších urychlovačů pod hranicí ekonomické využitelnosti, vzhledem však k technickému pokroku, zejména v oblasti supravodivosti, počítačů a elektroniky, se jeví dosažení potřebných výkonů v blízké budoucnosti reálné. Tím se vytvářejí vhodné motivace pro hlubší studium možných transmutačních reakcí (a jejich produktů) i konceptů a technických řešení urychlovačem řízených transmutačních systémů.

Hlavním cílem této diplomové práce je experimentální studium zákonitostí transmutace 129I v neutronovém poli spalačního terče a jejich porovnání s paralelními simulacemi D.Hanušové. Největší zřetel je kladen na identifikaci produktů transmutace a určení relativních poměrů výtěžků jednotlivých transmutačních reakcí a jejich případné změny v souvislosti se změnou energetického profilu neutronového pole ve třech pozicích vzorků 129I podél spalačního terče.

V první kapitole se věnuji obecnému konceptu urychlovačem řízených transmutačních systémů úzce spojenému s problematikou řešení otázky likvidace jaderného odpadu a konstrukce podkritických systémů.

Ve druhé kapitole pak popisuji kromě teoretických úvah předcházejících sestrojení spalačního terče i jeho praktickou konstrukci a technické provedení.

Třetí kapitola je dokumentem průběhu ozařování a následného proměřování aktivovaných vzorků s použitím velkých HPGe detektorů.

V první části čtvrté kapitoly se snažím podrobněji rozebrat možná úskalí kalibrace blízkých geometrií s použitím příliš silných zdrojů. Ve druhé části se pak věnuji provedení kalibrace vlastních skutečně použitých měřících geometrií.

Úvodem stěžejní, páté, kapitoly této práce je teoretický výklad analýzy γ-spekter aktivovaných vzorků. Ve střední části této kapitoly se zabývám sestrojením co nejrealističtějšího obrazu neutronového pole ze spekter aktivovaných hliníkových, měděných a zlatých folií umístěných kolem spalačního terče. Dále je proveden metodický rozbor měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích, čehož výsledky jsou uvedeny v samém závěru této kapitoly.

Šestou kapitolu tvoří analýza naměřených výtěžků a jejich korespondence s výsledky simulací provedených D.Hanušovou. Zejména se zde věnuji závislosti relativních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů na poloze vzorku podél terče a energii primárních protonů.

V sedmé kapitole je pak učiněno závěrečné shrnutí všech výsledků, kterých bylo během experimentu dosaženo.

6

1. ADTT – Urychlovačem řízené transmutační technologie Tak jako se celosvětově více či méně rychle šíří technologický a hospodářský pokrok,

vzrůstá neustále energetická náročnost soudobé společnosti. Vzhledem k omezeným zdrojům fosilních paliv a stále ještě nedostatečné ekonomické efektivitě a množství alternativních obnovitelných zdrojů je výroba elektrické energie v jaderných elektrárnách civilizační nutností. Avšak průvodním jevem všech v současnosti provozovaných jaderných reaktorů je, bohužel, produkce radioaktivního odpadu. Navíc i tuny zbraňového plutonia z demontovaných jaderných hlavic světových supervelmocí rozšiřují již nyní značný radioaktivní inventář, který se tak stává danajským darem všem příštím generacím.

Donedávna jediným reálně uvažovaným způsobem, jak naložit s odpadem, jehož nezanedbatelná část zůstává nebezpečná po tisíce let, bylo jeho trvalé hlubinné uložení. Pro tento účel již bylo vyvinuto mnoho velice sofistikovaných metod a bezpečnostních prvků, které by měly být schopné zabránit průniku radioaktivity do životního prostředí. Protože však politické a sociální zajištění místa trvalého uložení ve výhledu tisíců let je zpochybnitelné, stává se problém dlouho žijícího jaderného odpadu pro část společnosti nepřijatelným. Důsledkem je odpor vůči jinak efektivní a užitečné technologii výroby potřebné elektrické energie, totiž technologii jaderných elektráren.

Je proto přirozeným důsledkem, že je snaha vyvinout takové technologie, které by dokázaly současný radioaktivní inventář alespoň z části zredukovat, nebo které by dokonce byly schopné v procesu jaderného štěpení vzniku dlouho žijících izotopů zabránit.

Mezi v současnosti takovými nejintenzivněji se rozvíjejícími technologiemi je oblast urychlovačem řízených transmutačních technologií (Accelerator Driven Transmutation Technologies, ADTT).

1.1. Základní princip ADTT

Již z názvu je patrné, že vůdčím principem je urychlovačem řízená transmutace, tedy

cílená přeměna složení jádra izotopu uvažovaného prvku. Dokázali-li bychom totiž změnit počet neutronů v daném jádře, změnili bychom jeho fyzikální vlastnosti, jakými jsou třeba poločas rozpadu, aktivita apod. V případě změny počtu protonů v jádře dojde navíc i ke změně vlastností chemických, neboť tak vytváříme zcela jiný prvek. K možné transmutaci všech dlouho žijících isotopů obsažených ve vyhořelém palivu na cokoliv jiného s kratším poločasem rozpadu vede přímočará úvaha.

Zřejmě nejvhodnějším nástrojem k transmutaci se jeví jaderné reakce, resp. jaderné reakce takové, při nichž by došlo ke změně počtu nukleonů v jádře. Z ekonomicko-praktických důvodů je zřejmě nejvhodnější k těmto jaderným reakcím použít neutronů, neboť na rozdíl od protonů při vniknutí do jádra nemusí překonávat odpudivou Coulombickou bariéru a proto už i při jejich nízkých energiích jsou účinné průřezy pro transmutační reakce poměrně vysoké. Nevýhodou je nemožnost produkovat neutrony o libovolně definovaných energiích, vytvářet neutronové centrované svazky apod., protože jedinými v úvahu připadajícími zdroji neutronů mohou být pouze jaderné štěpení či jaderné reakce vyvolané nabitými částicemi z urychlovače.

Typické intensity toku termálních neutronů v klasických reaktorech dosahují hodnot řádu 1014 n.cm-2.s-1. Podle [1] je však k efektivní transmutaci dlouho žijících složek jaderného odpadu v případě termálních neutronů potřeba neutronových toků řádově 1016 n.cm-2.s-1. Takto silných toků by mohlo být za jistých okolností dosaženo s použitím výkonného urychlovače, který by svazkem protonů ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu. Při interakci protonu o vysoké energii s jádrem terče totiž dochází k tříštivým reakcím [2] (tzv. spalace, odtud „spalační terč“), ve kterých se produkuje velké množství částic a jaderných

7

fragmentů, z nichž část získá takovou energii, že je schopna vyvolat další tříštivé reakce. Velký podíl z takto vzniklých částic tvoří právě neutrony, které, na rozdíl od většiny ostatních produktů spalace, navíc relativně snadno procházejí materiálem terče a vytvářejí kolem něj silné neutronové pole.

Vlastnosti neutronového pole kolem terče závisejí převážně na energii primárních protonů a na materiálu z kterého je terč vyroben. Množství v terči produkovaných neutronů je lineární funkcí Z a hustoty materiálu terče [3]. Pro co nejvyšší intensitu neutronového pole jsou proto nejvhodnější materiály složené z prvků dolní části periodické tabulky. Při uvážení i dalších důležitých fyzikálních vlastností terče (např. tepelná vodivost a kapacita, bod tavení atd. …), se jeví, že mezi nejvhodnější kandidáty patří Ta, W, Pb, Bi a U [2,4,5].

Kromě materiálu terče a energie primárních protonů ovlivňuje celkovou intensitu a profil pole vyletujících neutronů i samotná geometrie terče. Ta musí respektovat ponejvíce hloubkou průniku a rozvoj svazku v terči s ohledem na co nejefektivnější výtěžek neutronů. Typickým tvarem terče tak může být válec o délce zhruba 50 cm a průměru kolem 10 cm. Pro konkrétní praktická uspořádání se však tyto rozměry liší. Okolí terče je pak využito k umístění materiálu určenému k transmutaci. Mezi transmutovaný materiál a těleso terče je možné umístit i vrstvu moderátoru, to v případě konceptů vycházejících z představy o využití spíše tepelného neutronového spektra [6,7]. Bez moderátoru kolem terče je k transmutaci využíváno rychlé neutronové spektrum, s nímž počítá mimo jiné např. [8].

1.2. Technické provedení ADT systémů

V praxi lze principiální výhody urychlovačem řízeného neutronového zdroje, kterým

spalační terč popsaný výše bezesporu je, použít mnoha rozličnými způsoby. Jedním z nejvíce diskutovaných konceptů je transmutační systém, který by kromě redukce

současného radioaktivního odpadu z klasického vyhořelého jaderného paliva, byl schopen produkovat ještě navíc i elektrickou energii. Této energie by při vhodné technické realizaci mohlo být tolik, že by stačila nejen k pohánění řídícího urychlovače, ale též by i významná

část mohla být dodávána do komerční sítě. Takové zařízení je běžně označováno

jako energy amplifier. Schématický nákres je na obr.1.1. Základem je opět spalační terč, obklopený transmutační oblastí, z které je chladícím mediem odváděno teplo. To se pak přes tepelný výměník převádí do sekundárního okruhu napojeného na klasický parogenerátor.

Z ekonomického hlediska je tedy zásadním problémem takového systému jak zajistit, aby získané energie bylo více, než energie dodané formou napájení urychlo-vače. V tomto momentu se právě ukazuje přínos použití spalačního terče.

Hlavním produktem tříštivých reakcí jsou neutrony vyletující z terče. Podle použitého materiálu, konstrukce terče a energie primárních protonů připadá na jeden proton zhruba 10-20 takovýchto neutronů [2]. Pokud by těchto neutronů bylo použito ke štěpení např. 233U, jejich množství by se ještě

Obr.1.1. Schématický nákres možného provedení transmutačního systému.

8

zvýšilo o neutrony produkované při štěpení. Při vhodném uspořádání a provedení [1,9] by k udržení řetězové reakce stačila pouze část těchto neutronů a zbytek by mohl být použit k množení právě třeba 233U z 232Th a transmutaci problematických izotopů pocházejících z vyhořelého paliva založeného na štěpení 235U. Realizovat takové uspořádání je možné obalením terče blanketem štěpitelného materiálu. Mezi blanket a terč je možné vložit ještě moderátor (např. parafín nebo D2O), v případě že je štěpný materiál štěpitelný spíše tepelnými neutrony. Také samotný blanket lze obalit dalším moderátorem, zpomalujícím neutrony pocházející ze štěpení.

Kolem takto upraveného neutronového zdroje by protékalo chladící medium, které by se dalo kromě odvodu tepla použít též jako nosné médium uvažovaných izotopů určených k transmutaci. Tyto izotopy, mezi něž patří hlavně minoritní aktinidy a transurany (např. 237Np, 241Am, 242mAm, 243Am, 243-246Cm, 238-242Pu) a některé štěpné produkty (79Se, 90Sr, 99Tc, 126Sn, 129I, 137Cs), by musely být v chladivu rozpuštěny. Z toho důvodu se zatím jeví jako jedna z nejvhodnějších forma roztavených solí.

Aby nedocházelo k sekundární transmutaci již jednou transmutovaných izotopů, je potřeba zajistit kontinuální separaci již transmutovaných složek z použitého nosného média. V případě prvků, které se nacházejí ve formě více izotopů je vhodné v některých případech uvažovat i o separaci izotopické.

Samozřejmě že při detailnějším studiu návrhů jednotlivých transmutačních systémů je třeba počítat s mnoha faktory ovlivňujícími výslednou efektivitu celého systému. Mezi nejvýznamnější patří efektivita urychlovače převádějícího elektrickou energii na proud protonů, efektivita konverze odvedeného tepla zpět na elektrickou energii, průměrný počet neutronů vzniklých při štěpení použitého materiálu atd. V obsáhlejších pracích [1,9] je ukázáno, že ekonomicky zajímavé efektivity by přesto mohlo být dosaženo.

1.3. Výhody ADT systémů

Koncept ADT systému, jehož hrubý obraz byl nastíněn v předcházející kapitole má

několik zásadních výhod, které jej činí po všech stránkách velice atraktivním. Protože řetězová reakce v systému je způsobována neutrony jejichž produkce je řízena

urychlovačem, je možné aby se i při zachování funkčnosti celý systém neustále nacházel v podkritickém stavu s k<1. Tím je riziko havárie černobylského typu odstraněno.

Z ekologického pohledu je přínos ADT systému velice významný, neboť například celosvětové množství 239Pu s poločasem rozpadu 25000 let může být takto „spáleno“ během několika dekád [10]. Navíc vznikající radioaktivní odpad může být z velké části opět recyklován a zařazen znovu do transmutačního procesu.

Podle některých studií [8] jsou náklady spojené s vývojem a výstavbou podobného zařízení nižší než náklady na trvalé uložení ekvivalentního množství odpadu. Navíc je nutné započítat příjmy z prodeje produkované energie, které by tak celý projekt posunuly do černých čísel.

Z celosvětového pohledu je případné použití 232Th jako nového energetického zdroje významným navýšením celkových přírodních energetických rezerv, které by dokázaly lidstvo zabezpečit na mnoho set let [9].

1.4. Současná situace

Komerční realizaci podobných systému však zatím brání ještě mnoho nevyřešených

technických otázek. Některé z nich jsou spojeny s výkonem urychlovače, který by měl dosahovat řádově 100 mA [1] a operovat na rádiových frekvencích, jiné s vývojem konstrukčních materiálů, které by dokázali odolat korosivnímu prostředí roztavených solí.

9

Také vývoj technologie efektivní chemické a izotopické separace není ještě dokončen. Stále pokračuje studium vlastností neutronového zdroje spojené s volbou materiálu terče, jeho geometrie a energie primárních protonů.

Studium jednotlivých oblastí obsažených v rámci celého konceptu urychlovačem řízených transmutačních systémů je vedeno v několika rovinách. V první jsou experimentálně testovány jednotlivé praktické komponenty, materiály, uspořádaní a nastavení[5,11]. V druhé rovině jde studium teoretické, založené převážně na počítačových simulacích [13,14]. Jejich výhodou je jistě pružnost s jakou mohou reagovat na okamžité podněty či koncepční návrhy a možnost studovat chování ADT systému jako komplexního celku.

Nevýhodou počítačových simulací jsou vstupní data, jimiž jsou různé fyzikální modely a účinné průřezy uvažovaných jaderných reakcích probíhajících uvnitř systému. Protože však velké množství potřebných údajů není ještě experimentálně s uspokojivou přesností naměřeno, jsou jednotlivé modely odkázány na vlastní predikce, které se mohou tak výrazně lišit podle použitého modelu [3]. Z tohoto důvodu je vyvíjena snaha doplnit již existující, avšak nedostatečnou, databázi experimentálních a evaluovaných údajů [14] o nová a přesnější data.

Tím byl motivován i experiment, jehož provedení a analýza tvoří nejvýznamnější část této práce. Navazuje tak na sérii experimentů skupiny dr. Kuglera a dr.Wagnera provedených v letech 1997-99 v SÚJV Dubna, experimentálně studujících produkci neutronových polí kolem tlustých terčů ozařovaných vysoko energetickými protony [15]. Zároveň však posouvá toto studium do nových oblastí, kdy je studován i vliv profilu produkovaného neutronového pole na výtěžky produktů transmutace vybraného štěpného produktu umístěného v tomto poli.

1.5. Motivace a náplň diplomové práce

Náplní této práce bylo sestavení a provedení experimentu umožňujícího studium výtěžků

transmutačních produktů radioaktivního jódu (podobného svým izotopickým složením jódu z klasického vyhořelého jaderného paliva) v rychlém neutronovém poli spalačního terče.

Při jaderném štěpení totiž jako jedny z produktů vznikají radioaktivní izotopy jódu. Největším problémem je izotop 129I, neboť jeho poločas rozpadu je 1,57.107 let, nejdelší poločas rozpadu má z ostatních izotopů jódu 126I, který však činí pouhých 13,11 dní. Velice brzy po odstranění vyhořelého článku z aktivní zóny reaktoru tak zůstávají pouze dva jódové izotopy, radioaktivní 129I a stabilní 127I v poměru zhruba 75-80/25-20% ve prospěch 129I podle typu reaktoru a délky kampaně [16]. Oba izotopy se chemicky vážou naprosto stejně. Nebezpečnost 129I jako dlouho žijícího radioaktivního izotopu je ještě o to větší, že jód je biogenním prvkem, který je tak snadno vstřebáván živými organismy. V lidském těle je jeho největší koncentrace ve štítné žláze a proto příjem jódu „nadměrně obohaceného“ o radioaktivní izotop 129I způsobuje rakovinu tohoto orgánu. Proto je zřejmá motivace množství 129I redukovat za pomoci transmutačních technologií

Jak již bylo řečeno výše, je nedostatek experimentálních údajů hlavní příčinou nesouladu používaných počítačových modelů. V případě izotopu 129I je situace zvláště neuspokojivá. V databázi experimentálních dat EXFOR, o které sami její tvůrci soudí, že je pro reakce neutronů do energie 20 MeV kompletní [17] lze nalézt jen několik prací zabývajících se měřením účinného průřezu reakcí neutronů s tímto izotopem. Práce [18-23] pojednávají o měření účinných průřezů pro reakce 129I(n,γ)130I. V [23-25] lze sice nalézt i účinné průřezy pro reakce typu (n,2n), pouze však pro pouhých 6 energií v intervalu 13-15 MeV. Existuje ještě pár prací, v nichž byly měřeny transmutační výtěžky při přímém ozáření radioaktivního jódu svazkem protonů nebo v poli neutronů spalačního terče s moderátorem, např. [10], tím však výčet experimentálních zkušeností s transmutačními reakcemi s 129I prakticky končí.

Z tohoto hlediska je každé další experimentální studium transmutace 129I velkým přínosem a rozšířením dosavadních skromných znalostí.

10

Graf 2.1. Střední energie vyletujících neutronů podél spalačního terče (výsledky simulace)

Graf 2.2. Relativní výtěžek 128I podél spalačního terče (výsledky simulace)

2. Experimentální uspořádání

2.1. Návrh a příprava experimentu

Při návrhu experimentu a simulacích v průběhu přípravy experimentu se vycházelo z jednoduché modelové představy spalačního terče jako olověného válce o délce 50 cm, průměru 10 cm a rozměrech měřených vzorků 2,0x2,0 cm, jejichž středy by tak byly umístěny v polohách 1,0 cm, 3,0 cm, 5,0 cm, …, 49,0 cm od začátku terče. Simulace D.Hanušové (podrobněji viz [26]) počítaly s energiemi incidentních protonů Ep=885, 1500 a 3000 MeV, neboť v té době ještě nebyla známa přesná energie protonů, které bude možno využít v reálném experimentu. Bylo však již známo, že ozařování budou dvě, kdy energie protonů jednoho z nich bude zhruba poloviční. Účelem těchto simulací bylo získat rámcovou představu o vlastnostech neutronového pole a charakteru jeho změn podél terče a jeho změn v souvislosti s energií interagujících protonů, aby na jejich základě bylo možné rozhodnout o umístění jodových vzorků do co možná fyzikálně nejzajímavějších pozic.

V grafu 2.1. je zachycen růst střední energie neutronů podél terče (při spodním cut off parametru E=1 MeV). Z grafu dále vyplývá, že tato střední energie příliš nezávisí na energii incidentních protonů, maximální rozdíl středních energií by podle těchto simulací měl být v oblasti 40 cm od počátku terče, a to v řádu zhruba 5 MeV.

Dalším výchozím bodem pro naše úvahy byla intenzita neutronového pole podél terče. Nasimulovaná neutronová spektra byla skonvoluována s excitačními funkcemi σ = σ(E) pro

reakci 129I(n,2n)128I, tedy s typickým dominantním kanálem v procesech očeká-vaných interakcí rychlých neutronů s jodovými vzorky. Z grafu 2.2. je vidět, že maximálních výtěžků z dané reakce lze dosáhnout kolem 10.cm, přičemž s ros-toucí energií dopadajících protonů se toto maximum pozvolna posouvá dále do větší vzdálenosti od čela terče. Zřejmé je také to, že absolutní hodnoty výtěžků v dané oblasti podél terče jsou přibližně přímo úměrné energii incidentních protonů.

0

10

20

30

40

50

60

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

stře

dní e

nerg

ie (M

eV)

E(p)=885 MeV E(p)=1500 MeV E(p)=3000 MeV

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50pozice (cm)

rela

tivní

výt

ěžek

Vyt(885)

Vyt(1500)

Vyt(3000)

11

2.1.1. Umístění jódových vzorků

S ohledem na výše diskutované výsledky přípravných simulací bylo rozhodnuto, že při

prvním ozařování budou použity 3 vzorky 129I a v druhém ozařování, kdy energie incidentních protonů bude zhruba poloviční, bude v okolí terče umístěn 4., poslední, vzorek 129I, a to následovně:

• 1-I-129 (označení pro 1.vzorek 129I) bude umístěn nad 9.cm spalačního terče, neboť zde se dají očekávat největší výtěžky naprodukovaných izotopů a navíc střední energie neutronů v této pozici je zhruba 14 MeV, což odpovídá hodnotám pro něž jediné jsou v databázi EXFOR registrovány vůbec nějaké experimentální výsledky měření σ(n,xn)=σ(n,xn)(E) pro případ radioaktivního izotopu jódu 129I (viz kap.1.5.)

• 2-I-129 bude umístěn nad 37.cm spalačního terče, neboť zde očekáváme výraznější rozdíl středních energií vyletujících neutronů při ozařování protony dvou různých energií lišících se zhruba faktorem 2.

• 3-I-129 bude umístěn nad 47.cm spalačního terče, neboť podle výsledků simulací jsou zde střední energie vyletujících neutronů nejvyšší a dají se proto očekávat relativně nejvyšší výtěžky izotopů produkovaných ve vysoko prahových reakcích typu 129I(n,6n)124I apod.

• 4-I-129 bude umístěn nad 37.cm spalačního terče při druhém ozařování, kdy incidentní protony budou mít zhruba poloviční energii oproti ozařování prvému. Záměrem je prozkoumat rozdíly ve tvaru neutronového spektra ve stejném místě terče dané pouze různou energií incidentních protonů.

2.1.2. Měření intensity svazku protonů aktivačními detektory

Použití aktivačních folií je velmi dobře známou metodou pro měření toku vysoko

energetických částic, protonů i neutronů [27,28]. Zvláště reakce 27Al(p,3pn)24Na je velmi vhodná pro měření toku protonů svazku o vysoké

energii, neboť poločas rozpadu výsledného produktu má optimální hodnotu T1/2=14,96 hodin, a charakteristické γ-spektrum pouze s dvěma linkami 1368,5 a 2754 keV. Avšak podle [10] a dalších mohou nastat problémy s další možnou reakcí vedoucí na stejný výsledný produkt, totiž 27Al(n,α)24Na. Tato konkurenční reakce má významnější účinné průřezy již pro energie neutronů kolem 10 MeV. To je poměrně běžná energie neutronů vznikajících ve spalačním terči při vypařování a vylétávajících směrem dozadu, proti svazku. Proto byl-li by hliníkový monitor svazku protonů umístěn těsně před terčem, výtěžek 24Na by byl značně nadhodnocen a neodpovídal by skutečnému toku neutronů.

Z těchto důvodů bylo rozhodnuto, že monitor svazku musí být umístěn v jisté minimální vzdálenosti od terče (neb tok zpětně vyletujících neutronů klesá se vzdáleností jako r2).

2.1.3. Měření intensity neutronového pole podél spalačního terče

Stejně tak jako pro měření intensity toku protonového svazku, je metoda aktivačních detektorů vhodná ke sledování relativních změn v intensitě a struktuře neutronového pole podél terče.

Pro přesné měření intensity neutronového pole je proto podél terče rozmístěno množství aktivačních folií. Jejich rozměr byl stanoven na 2,0x2,0 cm, neboť tak nejlépe korespondují s velikostí jodových vzorků. Pro přesnější obraz možné asymetrie neutronového pole (jíž může způsobit např. nepřesné směrování svazku protonů do středu terče) je vhodné umístit druhou sadu totožných aktivačních folií i v oblasti 90 stupňů (po obvodu terče) od sady první.

12

Tab.2.1. Výšky Pb kotoučů

Protože se díky absenci moderátoru očekává výrazný příspěvek vysoko energetických neutronů, je nutné brát zřetel na vhodný výběr materiálu pro výrobu aktivačních detektorů. Příkladem takového materiálu je např. zlato, které je monoisotopické. Proto je možné výtěžky všech (n,xn) reakcí považovat za nezávislé, tedy vznikající pouze jedinou reakcí. Navíc všechny izotopy zlata s A=189-196 mají pro γ-spektroskopická měření velice vhodné poločasy rozpadu v kombinaci s rozpadovými schématy, jejichž linky jsou tak dobře měřitelné. Aktivace jediné zlaté folie tak umožňuje studium palety mnoha reakcí s velmi rozdílnými prahy, a tím i studium podrobné struktury neutronového pole v oblasti vysokých energií (řádově 10 –100 MeV).

Nevýhodou těchto aktivovaných folií jsou však poměrně složitá spektra vznikající složitou kombinací dílčích spekter mnoha izotopů konkurujících produkci izotopů zlatých. Také nepříliš dobře známé účinné průřezy některých vysoko prahových reakcí je nutné nahrazovat výsledky simulací zatížených těžko ohodnotitelnou chybou. Přesto zlaté folie umožňují alespoň přesné unikátní srovnání relativních výtěžků mnoha rozdílných reakcí.

Oproti tomu jsou spektra hliníkových folií velice jednoduchá a přehledná. Jedinou dobře měřitelnou aktivační reakcí je již zmiňovaná 27Al(n,α)24Na. Právě díky jednoduchosti výsledných spekter a vysoké intensitě γ-přechodů doprovázejících rozpad 24Na na 24Mg mohou výsledky z hliníkových folií být velice přesné a sloužit za jakýsi „referenční ukazatel“ tvaru neutronového spektra. V přesných porovnáních výtěžků 24Na se mohou odrazit i velice jemné rozdíly třeba v kalibraci použitých detektorů, či použitých měřících pozic.

Vhodným doplňkem do sady aktivačních detektorů našeho experimentu jsou měděné folie. Její dvouizotopické složení je svým charakterem blízké dvouizotopickému složení jodových vzorků a umožňuje paralelní studium výtěžků produktů čistě prahových reakcí (61Cu), stejně tak jako produktů vznikajících v kombinaci reakcí prahových a bezprahových (64Cu).

Pro získání co možná nejkompletnější informace o neutronovém poli budou proto pokud možno všechny aktivační detektory složeny z těchto tří materiálů

2.2. Sestrojení spalačního terče

V okamžiku praktické přípravy experimentu a fyzické kompletace terče již bylo známo, že při prvním ozařování budou mít incidentní protony energii Ep=2,5 GeV a při druhém ozařování energii Ep=1,3 GeV.

Jádrem spalačního terče bylo 14 olověných kotoučů různých tlouštěk ale stejného průměru 9,6 cm, poskládaných za sebou na dřevěném roštu. Tloušťky jednotlivých kotoučů jsou uvedeny v tab.2.1., schématický nákres spalačního terče je na obr. 2.1.

Dřevěný rošt byl tvaru dutého kvádru o vnitřních rozměrech 150x500x72mm. Tloušťka

dřevěných stěn byla zhruba 30 mm. Na vnitřním dně roštu byly upevněny dvě příčky rovnoběžně s podélnou osou, do nichž bylo možno zasadit olověné kotouče tak, aby jejich poloha byla i při manipulaci s celým terčem stabilní.

Jádro terče bylo sestaveno z těsně za sebou řazených Pb kotoučů, spolu se čtyřmi vloženými soustavami aktivačních a trackových detektorů (o přesném složení aktivačních

č.Pb kotouče Výška [cm] č.Pb kotouče Výška [cm] č.Pb kotouče Výška [cm] 1 4,05 6 4,05 11 4,33 2 4,16 7 4,49 A 0,48 3 4,10 8 4,54 B 0,48 4 4,42 9 4,57 BB 0,20 5 4,24 10 4,48

13

Obr.2.2. Fotografie skomple-tovaného spalačního terče. (Z fotografie je dobře patrná konstrukce stojanů s již upev-něnými aktivačními detektory a čelními monitory. V olo-věném terči jsou vidět čtyři již zasunuté vnitřní monitory. Duralové úchyty po stranách dřevěného roštu slouží k tran-sportu celého terče.)

detektorů viz 2.2.2 „Parametry aktivačních detektorů“). Šířka těchto monitorovacích soustav (dále jen „vnitřní monitory“, ozn.: MS1-4) byla 3,2 mm.

• Řazení Pb kotoučů: - ve směru letu protonů svazku : 1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,A,B,BB

• Řazení vnitřních monitorů: - MS1 mezi přední stěnou roštu a kotoučem 1 - MS2 mezi kotouči 4 a 5 - MS3 mezi kotouči 8 a 9 - MS4 mezi kotoučem BB a zadní stěnou roštu

Objem jádra spalačního terče tedy tvoří válec o délce 50 cm a průměru 9,6 cm, jehož přední a zadní stěnu tvoří vnitřní monitory MS1 a MS2 (tedy nikoliv pouze samotné olověné kotouče).

Na jádru spalačního terče je posazen jednoduchý hliníkový stojan se dvěma příčkami. Jedna z příček („boční příčka“) je uchycena tak, aby vedla rovnoběžně po levé straně (směrem po svazku) podél terče ve vzdálenosti 3 mm. Druhá příčka („horní příčka“) je na stojanu uchycena tak, aby spočívala přímo nad jádrem terče ve vzdálenosti 2 mm. Tyto příčky slouží k uložení aktivačních folií monitorujících neutronové pole (horní „sendviče“ S) a jeho případnou podélnou asymetrii („boční sendviče“ BS). Přesnější představu o konstrukci terče a stojanu s aktivačními detektory lze získat z obr.2.2.

Boční příčka prodloužená ve směru proti svazku slouží jako rukojeť pro snadné sejmutí stojanu po ozáření, resp. pro výměnu stojanů mezi ozařováními, kdy je třeba rychle a kompletně vyměnit celý soubor aktivačních detektorů. Na konci tohoto držáku je navíc upevněna soustava čelních monitorů, ve vzdálenosti 30 cm od začátku terče.

Vnitřní monitory byly přivázány k horní příčce prvního stojanu, aby spolu s ním mohly být snadno a rychle odstraněny. Z radiačně-bezpečnostních důvodů nebylo možné pro druhé

Obr.2.1. Schéma spalačního terče

14

ozařování vložit do jádra terče novou sadu vnitřních monitorů a vzniklé mezery mezi olověnými kotouči byly pro tento případ ponechány prázdné.

Přes druhou polovinu kotouče č.3 byla příčně přeložena měděná páska o šířce 2 cm a délce 24 cm obepínající kotouč v rozsahu 270º (obr.2.3). Tato páska byla také přivázána k horní příčce prvního stojanu a tudíž byla použita pouze při prvním ozařování. Páska sloužila k měření asymetrie svazku.

2.2.1. Parametry jodových vzorků

Všechny čtyři použité jodové vzorky byly vyrobeny v „Institute of Physics and Power Engeneering“ v Obninsku, Rusko. Technologická konstrukce všech vzorků byla shodná, kdy radioaktivní izotop 129I s příměsí stabilního izotopu 127I byl ve formě NaI hermeticky uzavřen v hliníkovém pouzdře ve tvaru jakéhosi kalíšku (viz obr.2.4). Hmotnost samotného Al pouzdra byla u všech vzorků zhruba 70g. Základní parametry jednotlivých vzorků jsou uvedeny v tab.2.2.

Protože radioaktivní jód byl odebrán ze vzduchových filtrů závodu na přepracování jaderného paliva v Majaku, je možné pova-žovat izotopické složení našich vzorků za velmi blízké izoto-

pickému složení jodu ve standardním vyhořelém palivu z konvenčních jaderných elektráren [16]. Podrobnější diskuse k vlivu izotopického složení jódu na průběh možné transmutace lze nalézt v [26].

2.2.2. Parametry aktivačních detektorů

Aktivačními detektory byly v našem případě téměř výhradně tenké vícevrstevné folie z hliníku, mědi, olova a zlata. Principem uspořádání aktivačních folií bylo jejich složení do tenkých „sendvičů“ (kdy jednotlivé folie stejných plošných rozměrů avšak z různého materiálu byly skládány na sebe), balených do označených papírových pouzder.

vzorek Obsah 129I [g]

Obsah 127I [g]

Poměr 129I/127I [%]

1-I-129 0,425 0,075 85 / 15 2-I-129 0,425 0,075 85 / 15 3-I-129 0,887 0,133 87 / 13 4-I-129 0,772 0,115 87 / 13

Tab.2.2: Parametry jodových vzorků

Obr.2.4. Nákres jodového vzorku (pohled z boku)

Obr.2.3. Fotografie dokon-čeného spalačního terče s již umístěným stojanem. (Na obrázku je dobře patrné umístění měděné pásky k měření asymetrie svazku. Na podložce s upevněnými čelními monitory je vidět kudy se očekával průchod svazku; nad a pod podložkou s kruhovým otvorem přeční-vají pouzdra s postranními čelními monitory sloužícími k měření přesnosti zaměření svazku a doprovodného haló)

15

• Čelní monitory: - hlavní účel: měření toku dopadajících protonů ; - umístění: 30 cm před terčem, uchyceny na rukojeti hliníkového stojanu; - typické složení (ve směru po svazku): Al1, Al2, Al3, Cu1,Cu2, Pb, Au, Al4 - typické rozměry: Au a Al4 1,6x2,0 cm; ostatní folie 6,0x6,0 cm; - průměrná hmotnost: 0,05 g.cm-2 - označení: M1 pro Ep=2,5 GeV; M2 pro Ep=1,3 GeV

• Vnitřní monitory: - hlavní účel: sledování vývoje intensity protonového svazku a neutronového pole

uvnitř terče, na jeho čele a na jeho konci - umístění: na přední straně 1.Pb kotouče, mezi 3.a 4.; 8. a 9. kotoučem, na zadní

stěně kotouče BB - typické složení (ve směru po svazku): Al1, Cu1, Au, Pb (pouze u MS4), Al2 - typické rozměry : 2,0x2,0 cm, Al1 a Pb u MS4 6,0x6,0 cm - průměrná hmotnost: 0,4 –0,6 g; Al1 2,0 g; Pb 3,6 g - označení: MS1…MS4

• Monitory pozadí: - hlavní účel: monitoring neutronového pozadí, tedy pole neutronů odražených od

okolního materiálu nesouvisejícího s terčem; - umístění: na stole se spalačním terčem ve vzdálenosti 35 cm od osy terče - složení: Al1, Cu1, Al2, Pb, Au, Cu2, Al3; - typické rozměry : všechny folie 2,0x2,0cm - průměrná hmotnost: 0,4g – 0,6g - označení: PS1,2 pro Ep=2,5 GeV, PS2,3 pro Ep=1,3 GeV

• Sendviče: - hlavní účel: měření intensity neutronového pole produkovaného dopadajícími

protony ve spalačním terči ; - umístění: na horní příčce hliníkového stojanu, tedy přímo seshora 2 mm nad

olověným jádrem terče; - typické složení (ve směru od terče): Al1, Cu1, Al2, Pb, Au, Cu2, Al3; - typické rozměry: všechny folie 2,0x2,0 cm - průměrná hmotnost: 0,4 – 0,6 g - označení: S1…S25 pro Ep=2,5 GeV, S26…S50 pro Ep=1,3 GeV

• Boční sendviče: - hlavní účel: měření (a)symetrie neutronového pole produkovaného incidentními

protony ve spalačním terči ; - umístění: na levé boční příčce hliníkového stojanu, tedy přímo 3 mm po levé

straně olověného jádra terče; - typické složení (ve směru od terče): Al1, Cu1*, Al2, Pb*, Au*, Cu2*, Al3; (*=tyto

folie byly pouze v pozicích 1, 9, 19, 29, 39, 49 cm) - typické rozměry: Au folie v BS1,5,10,15,20 a 25…2,0x1,6 cm; ostatní folie

2,0x2,0 cm; - průměrná hmotnost: 0,4 – 0,6 g - označení: BS1…BS25 pro Ep=2,5 GeV, BS26…BS50 pro Ep=1,3 GeV

• Měděná páska: - hlavní účel: změřit (a)symetrii neutronového pole v rozsahu cca 270˚; - umístění: po obvodu zadní poloviny Pb kotouče č.3 - složení (ve směru od terče): Cu - rozměry: 24,0x2,0 cm - průměrná hmotnost: 0,7g - označení: páska1…páska12

16

3. Průběh experimentu

Samotný experiment proběhl dne 21.6.2000 v ranních a dopoledních hodinách. Následné měření aktivovaných vzorků pak pokračovalo ještě zhruba dva měsíce poté, když poslední zlaté vzorky byly proměřovány ke konci srpna roku 2000.

3.1. Ozařování

Ozařování bylo provedeno na velkém synchrofázotronu v areálu SÚJV Dubna, Rusko, s protonovým svazkem o energiích 2,5 a 1,3 GeV.

3.1.1. Zaměření protonového svazku

Po umístění roštu s terčem na ozařovací podstavec bylo třeba co nejpřesněji zaměřit střed svazku tak, aby při ozařování zasahoval střed čelní roviny prvního olověného kotouče terče, a aby směr svazku byl rovnoběžný s podélnou osou terče.

K prvnímu přibližnému nastavení terče sloužily značky a pokyny obsluhy urychlovače. Pro přesnější zaměření byl poté na čelní stěnu terče připevněn negativ polaroidové fotografie s vyznačeným středem, který byl vzápětí ozářen jediným protonovým spillem (viz graf 3.1.a.). Podle tvaru expozice snímku byla poloha terče upravena a na čelní stěnu byl znovu umístěn nový polaroidový negativ s vyznačeným středem. Ten byl také ozářen jedním protonovým spillem. Ze tvaru expozice druhého snímku bylo usouzeno, že podle možností je terč nastaven ve správné poloze, tak aby svazek probíhal středem terče ve směru rovnoběžném s jeho podélnou osou.

3.1.2. Průběh ozařování

21.6.2000 byl terč při prvním ozařování bombardován svazkem protonů o energii Ep=2,5 GeV. Samotné ozařování začalo v 5:32:43 ráno a skončilo přesně v 7:34:20 téhož rána. Průběh ozařování dokumentuje graf 3.1.a., na kterém každý bod reprezentuje jeden protonový spill.

Graf 3.1.a. Průběh ozařování protony o energii 2,5 GeV

0,0E+00

1,0E+10

2,0E+10

3,0E+10

4,0E+10

5,0E+10

6,0E+10

7,0E+10

8,0E+10

4:00 4:30 5:00 5:30 6:00 6:30 7:00 7:30 8:00Čas (hod)

Inte

nsita

(pro

ton/

spill

)

1. zaměřovací spill

2. zaměřovací spill

17

Tab.3.1. Základní parametry průběhu ozařování

Po skončení prvého ozařování byl z terče sejmut stojan s první sadou aktivačních detektorů. Místo něj byl instalován nový stojan s ještě neaktivovanými detektory, tentokrát však již bez vnitřních monitorů a měděné pásky (viz 2.2. „Sestrojení spalačního terče“).

Při druhém ozařování byl terč bombardován protony o energii Ep=1,3 GeV. Ozařování bylo započato v 9:09:41, ale díky technickým komplikacím bylo v 9:34:05 přerušeno. Po jejich odstranění v 9:47:25 začala druhá fáze, přerušená opět kvůli technickým komplikacím v čase 10:44:07. V 11:27:41 začala poslední třetí část ozařování, která trvala až do 12:26:13. Průběh celého ozařování protony o energii 1,3 GeV je zachycen v grafu 3.1.b..

Pro účely výpočtu opravných koeficientů potřebných ke správnému určení specifických aktivit produkovaných izotopů (popsáno v kap.5.1.) byla obě ozařování rozdělena do několika etap ve snaze reflektovat změnu okamžité intenzity protonového svazku. Dělení ozařování do jednotlivých etap a jejich základní parametry jsou zapsány do tab.3.1.

Ozařování protony s Ep=2,5 GeV Začátek

ozařování Konec

ozařování

Délka ozařování

tirr [s]

Zbytkový Čas

trest [s]

Celkový protonový

tok

Dávkový faktor wirr

1.etapa 5:32:43 6:54:59 4936 2361 2,60.1013 0,65393 2.etapa 6:55:08 7:34:20 2352 0 1,37.1013 0,34607

3,97.1013 1,00000 Ozařování protony s Ep=1,3 GeV

Začátek ozařování

Konec ozařování

Délka ozařování

tirr [s]

Zbytkový Čas

trest [s]

Celkový protonový

tok

Dávkový faktor wirr

1.etapa 9:09:41 9:34:05 1464 10328 5,40.1012 0,16999 2.etapa 9:47:25 9:54:20 415 9113 2,62.1012 0,08252 3.etapa 9:54:29 10:44:07 2978 6126 9,94.1012 0,31318 4.etapa 11:27:41 12:26:13 3512 0 1,38.1013 0,43431

3,18.1013 1,00000 Pro účely zmiňovaných korekcí byly zavedeny veličiny zbytkový čas trest, který je dobou

mezi koncem ozařovací etapy a koncem celého ozařování, a dávkový faktor wirr vyjadřující podíl dávky protonů v dané etapě v celkové protonové dávce během celého ozařování.

Graf 3.1.b. Průběh ozařování protony o energii 1,3 GeV

0,0E+00

2,0E+10

4,0E+10

6,0E+10

8,0E+10

1,0E+11

1,2E+11

9:00 10:00 11:00 12:00 13:00Čas (hod)

Inte

nsita

(pro

tony

/spi

ll)

18

Obr.3.1. označení měřících geometrických pozic

Ačkoliv podle sdělení operátorů urychlovače je měření absolutní intensity protonového svazku proudovým integrátorem poměrně nepřesné, odhadovaná chyba kolem 30%, určení relativní intensity svazku v průběhu jednoho ozařování je velice přesné s chybou okolo 1%.

3.2. Měření aktivovaných vzorků

Po převozu aktivovaných vzorků z areálu synchrofázotronu (LJAP) na oddělení jaderné spektroskopie (v areálu JASNAP) bylo započato proměřování jednotlivých vzorků. K tomu účelu byly k dispozici tři HPGe (High Purity GErmanium) γ-spektrometry označené čísly 2, 3 a 5, pro jednoznačnější a snadnější identifikaci pak nazývané ortec (det5), canberra (det2) a jakushev (det3), který byl starším typem detektoru firmy Ortec.

Detektory ortec a canberra byly uloženy v horizontální poloze obklopeny masivním olověným stíněním. Z tohoto důvodu byl pro měření vzorků před hlavou detektoru umístěn plastový rošt, do jehož drážek (vzdálených od sebe 1 cm) bylo možné zasouvat příčku s připevněným vzorkem na přední straně (směrem k detektoru). Pozice do níž byla příčka se vzorkem zasunuta byla volena co nejblíže k detektoru s ohledem však na jeho mrtvou dobu, aby naměřená aktivita vzorku byla co nejvyšší, pokud možno za co nejkratší dobu měření. Drážky plastového detektoru tak přesně definovali geometrickou pozici vzorku. Jednotlivé pozice byly označeny písmeny a, b, c, d s tím, že geometrie typu a je nejblíže k detektoru (přibližně 2-3 mm od čela detektoru) a geometrie d nejdále. Schématické znázornění geometrických pozic v plastovém roštu ve vztahu k detektoru je znázorněn na obr.3.1.

Vzhledem k vysoké aktivitě (zvláště hliníkového

pouzdra) jodových vzorků byly při jejich měření použity spektroskopické filtry f1 a f2 o kruhovém průměru 6,5 cm ve složení:

• f1 = (1mm Cu) + (2mm Cd) • f2 = (1mm Al) + (1mm Cu) + (2mm Cd).

Tyto filtry byly upevněny na přední straně příčky, zatímco jodové vzorky pak na zadní straně (oproti ostatním vzorkům bez filtru, upevněných na přední straně).

Označení jednotlivých měřících geometrických pozic podle detektoru bylo can/a, can/b, ort/a, ort/b apod., v případě použití filtrů pak např. can/f1a, can/f2a, ort/f1b apod.

Detektor jakushev byl na rozdíl od ostatních detektorů umístěn ve vertikální poloze bez jakéhokoliv okolního stínění. Bylo proto možné pokládat proměřované vzorky přímo na hlavu detektoru. Z tohoto důvodu nebyly na jakushevu proměřovány žádné jodové vzorky, neboť jejich přílišná blízkost a vysoká aktivita by způsobily neúnosně vysokou mrtvou dobu detektoru a bez přítomnosti stínění by jakákoliv pracovní aktivita v jejich okolí nebyla ze zdravotního hlediska žádoucí.

Na detektoru jakushev byla proto jediná měřící geometrická pozice, označená jak/a.

19

4. Kalibrace detektorů

Pro správné vyhodnocení naměřených výsledků je obzvláště důležité provedení co možná nejpřesnější kalibrace použitého přístroje. V případě germaniových polovodičových γ-spektrometrů se ke kalibraci používají bodové γ-radioaktivní zdroje o předem známé aktivitě. Z plochy peaku plného pohlcení odpovídajícího registraci signálů S daného přechodu kalibračního zdroje ku hodnotě teoreticky předpovězené ze znalosti jeho absolutní aktivity N0 je možné určit efektivitu εp detektoru jako funkci energie emitovaného fotonu, následně registrovaného v detektoru:

(IV.1) εp=SN0

.

Efektivita detektoru je nejvíce závislá na jeho vzdálenosti od zdroje, na jeho mrtvé době a dále i na samotné geometrii zdroje a aktivní části detektoru.

4.1. Kaskádní a koincidenční efekty

Vztah (IV.1) platí jen za ideálních okolností, kdy všechny impulsy v peaku plného

pohlcení odpovídají registraci fotonu daného přechodu. V praxi tomu tak vždy být nemusí. Uvažme kalibrační zdroj s netriviálním rozpadovým schématem, např. 60Co (viz obr.4.1.), kdy vyzářením jednoho fotonu nepřechází jádro ještě na stabilní hladinu, ale pouze na jinou krátce žijící energetickou hladinu, která po jisté době vede k dalšímu přechodu a tedy k dalšímu

vyzářenému fotonu. V prvním přiblížení lze říci, že směr vyzáření obou fotonů pocházejících ze stejného jádra je na sobě vzájemně nezávislý. Proto je tedy pravděpodobnost, že se oba fotony trefí do aktivní oblasti detektoru nenulová, a roste s klesající vzdáleností emitujícího jádra od detektoru, kdy samotný detektor tak zaujímá (z pohledu rozpadajícího se jádra) stále větší prostorový úhel.

Je-li pak i střední doba života nižší hladiny srovnatelná s rychlostí náběhu signálu na detektoru od prvního registrovaného fotonu, jsou obě γ-kvanta

registrována současně a jejich energie se sčítá. Dochází tak ke γ-γ kaskádní koincidenci. Tímto efektem jsou pak falešně syceny peaky odpovídající pravým přechodům o energii rovné součtu obou dílčích přechodů a naopak počet signálů odpovídajících dílčím přechodům je nižší.

Dalším možným efektem je čistě náhodná koincidence dvou registrovaných signálů, avšak podle výsledků měření je vliv těchto náhodných koincidencí v případě našich nejintenzivnějších zdrojů (ať už kalibračních nebo samotných vzorků) na hranici 1% intensity daného přechodu, tedy pod hranicí přesnosti našeho experimentu. Ve všech příštích úvahách je proto vliv čistě náhodných koincidencí zanedbán.

Protože vzdálenosti některých kalibračních pozic od detektoru byly velmi malé a aktivity kalibračních zdrojů poměrně vysoké, docházelo ke značnému zkreslení výsledných spekter. Následkem bylo snížení přesnosti určení závislosti efektivity detektoru na energii detekovaného fotonu. V této kapitole jsou proto podrobněji popsány některé jevy, které toto zkreslení způsobují, a možnosti jejich alespoň částečného odstranění zavedením příslušných korekčních členů.

Obr.4.1. Rozpadové schéma 60Co

20

4.1.1. γ-γ koincidenční sumace

Poměr plochy sumačního peaku (A=B+C) k ploše peaku odpovídajícího γ-přechodu A, který dále označíme jako „koeficient nárůstu“, je dán [30]:

(IV.2) S(A=B+C) = I(B)I(A) aCcC

εp(B)εp(C)εp(A)

kde I je absolutní intenzita linky, a je větvící poměr, c = 1/(1+αt), αt je celkový konverzní koeficient a εp je efektivita pro plné pohlcení fotonu.

V případě sumace vícenásobné kaskády např. A=D+E+F je nutné uvažovat i :

(IV.3) S(A=D+E+F) = I(D)I(A) aEcEaFcF

εp(D)εp(E)εp(F)εp(A) ,

což vede na celkový koeficient nárůstu plochy peaku A: (IV.4) S(A) = S(A=B+C) + S(A=D+E+F) [+S(A=…) v případě uvažování kaskád vyššího řádu]

4.1.2. γ-γ koincidenční ztráty

Stejně tak, jako díky koincidenci B+C je celková plocha peaku odpovídající lince A větší, je v důsledku stejného procesu plocha detekovaného peaku odpovídající lince B nebo C menší.

Odpovídající koeficient L(B-C) zmenšení plochy peaku B je roven pravděpodobnosti že po přechodu B dojde k přechodu C (=aC) vynásobené pravděpodobností, že dojde k vyzáření fotonu C (=cC) krát pravděpodobnost (εt(C)), že foton C zanechá v detektoru alespoň část své energie ΔC, která je větší než energetické rozlišení detektoru, tak aby puls o energii B+ΔC byl zaznamenán mimo peak plného pohlcení přechodu B. Proto : (IV.5a) L(B-C) = aCcCεt(C) .

Obdobně lze definovat koeficient zmenšení plochy peaku pro přechod C, který následuje po přechodu B :

(IV.5b) L(B-C) = I(B)I(C) aCcCεt(C) .

Předchozí úvahy lze zobecnit i pro případy kaskádních přechodů vyššího řádu. V našem

případě se ukázalo, že ještě opravy vlivem čtyřnásobných kaskád je možno považovat za relevantní. Přesné znění korekčních vztahů pro vícenásobné kaskádní koincidenční ztráty podle [30] lze nalézt v Dodatku A.

Obr.4.2. Kaskádní rozpadové schéma

21

4.1.3. Celkový koincidenční opravný faktor

Po vypočtení celkové pravděpodobnosti pro koincidenční sumaci [S(A)] a pro koin-cidenční úbytek [L(A)], naměřený počet pulsů N´p,(A) v peaku plného pohlcení γ-přechodu A může být vyjádřen [30]: (IV.6) N´p(A) = Np(A)-L(A)Np(A)+S(A)Np(A)-L(A)S(A)Np(A) . Tím pádem správný počet pulsů Np(A) pocházejících z přechodu A je dán :

(IV.7) Np(A) = N´p(A)

COI ,

kde COI je koincidenční korekční faktor definovaný jako : (IV.8) COI = [1-L(A)][1+S(A)] .

4.2. Kalibrace jednotlivých geometrických pozic

Ke kalibraci jednotlivých geometrických pozic všech tří detektorů byly použity standardní bodové zářiče. Vzhledem k velkému množství použitých geometrických pozic a z časových důvodů nebyl soubor užitých kalibračních zářičů pro všechny geometrické pozice jednotný. V tab.4.1 jsou uvedeny kalibrační zdroje použité pro kalibraci jednotlivých geometrických pozic.

Pro samotnou kalibraci byly u jednotlivých izotopů použity známé gama-linky považované podle [29] za vhodné kalibrační standarty. Jejich přehled je uveden v tab.4.2.

Veškerá kalibrační γ-spektra byla analyzována a vyhodnocena progra-mem DEIMOS32. Plochy nafitova-ných peaku byly opraveny podle (IV.7) za použití předem vypočítaných COI. Konverzní koeficienty a větvící poměry a byly vypočítány z údajů rozpadových schémat kalibračních izotopů podle [29]. Přehled všech po-užitých linek kalibračních standard a

všech údajů potřebných k výpočtu opravných koeficientů COI je uveden v tab.B.1 Dodatku B.

geometrická pozice použité kalibrační zdroje

Can/a 133Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y Can/f2a 133Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y Can/b 133Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y

Can/f1b 133Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 228Th, 88Y Can/f2b 133Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y

Jak 133Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y Ort/a 133Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y

Ort/f1a 133Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y Ort/f2a 133Ba, 60Co, 137Cs, 154Eu, 228Th, 88Y Ort/b 133Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y

Ort/f1b 133Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y Ort/f2b 133Ba, 60Co, 154Eu, 228Th, 88Y Ort/f1d 133Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y Ort/f2d 133Ba, 60Co, 137Cs, 154Eu, 228Th, 88Y

Tab.4.1 Použité kalibrační zdroje

22

4.2.1. Určení celkové efektivity detektoru εt

Určení celkové efektivity detektoru εt je důležité pro ohodnocení možných koincidenčních oprav [30]. Tato efektivita je součtem efektivit všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu. V našem případě mají rozhodující vliv procesy Comptonova rozptylu (i vícenásobného), fotoefektu a tvorby e+e- párů. Tato celková efektivita εt závisí na energii vyzářeného fotonu, na vzdálenosti zářiče od detektoru a na materiálu aktivní oblasti detektoru.

Pro účely našeho experimentu lze εt s dostačující přesností určit ze spekter 57Co, 60Co, 137Cs a 88Y, kdy příslušná γ-spektra jsou jednoduchá, tvořená pouze jedním (137Cs) či dvěma snadno oddělitelnými přechody (88Y). V případě 57Co a 60Co, kdy oba přechody si jsou energeticky velmi blízké a dá se očekávat, že změna εt je na intervalu 122-136 keV, resp. 1173 – 1332 keV, přibližně lineární, je výhodnější uvažovat o určení εt pro jedinou energii 123,66 keV, resp. 1252,9 keV, odpovídající střední vážené energii vyzářeného fotonu. Celkovou efektivitu εt pak určíme jako :

(IV.9) εt = Ntot-Nback

Nreal ,

kde Ntot je celkový počet detekovaných pulsů, Nback je celkový počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum detektoru apod.) a Nreal je skutečný počet fotonů o dané energii vyzářených kalibračním zdrojem, vypočítaný z aktivity zdroje známé k referenčnímu datu; veškerá Ni se chápou jako hodnoty za jednotku času.

Takto lze určit εt=εt(E) v bodech E= 123,66 keV (pro 57Co), E=660,61 keV (pro 137Cs), E=1252,9 keV (pro 60Co), E=898 keV a E=1863 keV (pro 88Y), kterými lze proložit fitovanou závislost εt=εt(E).

Protože původní předpoklady průběhu experimentu nepočítaly s tak výraznými vlivy kaskádních efektů, nebyl ani průběh samotného kalibračního měření uzpůsoben k přesnému měření εt. Tvar závislosti εt je navíc dán kombinací mnoha vlivů , neboť je součtem dílčích efektivit pro různé procesy vedoucí k registraci signálu. Obecně se však dá říci, že relativní

Izotop Energie (keV)

Iγ (%) Izotop Energie

(keV) Iγ

(%) Izotop Energie (keV)

Iγ (%)

133Ba 81,0 34,11 152Eu 778,9 12,97 154Eu 1004,8 18,01 133Ba 276,4 7,15 152Eu 867,4 14,63 154Eu 1274,4 35,19 133Ba 302,9 18,30 152Eu 964,1 10,13 154Eu 1596,5 1,80 133Ba 356,0 61,94 152Eu 1085,8 1,73 228Th 238,6 43,5 133Ba 383,8 8,91 152Eu 1089,7 13,54 228Th 241,0 4,10 57Co 122,1 85,60 152Eu 1112,1 1,41 228Th 277,4 2,30 57Co 136,5 10,68 152Eu 1212,9 1,63 228Th 300,1 3,28 60Co 1173,2 99,86 152Eu 1299,1 20,85 228Th 549,8 0,114 60Co 1332,5 99,98 152Eu 1408,0 40,79 228Th 583,2 30,6 137Cs 661,7 85,1 154Eu 123,1 6,95 228Th 727,3 6,58 152Eu 121,8 28,37 154Eu 247,9 4,99 228Th 860,6 4,50 152Eu 244,7 7,53 154Eu 591,8 20,22 228Th 1620,7 1,49 152Eu 295,9 0,447 154Eu 723,3 4,58 228Th 2614,5 35,86 152Eu 344,3 26,57 154Eu 756,8 12,24 88Y 898,0 93,70 152Eu 367,8 0,861 154Eu 873,2 10,48 88Y 1836,1 99,20 152Eu 411,1 2,24 154Eu 996,3

Tab.4.2. Kalibrační standardy

23

tvar εt bude blízký tvaru εp. Vzhledem k absenci více experimentálních bodů εt však není možné použít obdobný předpis jako pro εp (IV.12a,b), ale je třeba volit závislost jednodušší.

Pro geometrické pozice bez použitého filtru je průběh εt prakticky logaritmický a proto lze v energiích 120-3000 keV použít:

(IV.10a) εt,fit=Aln(E)+B,

kde A a B jsou fitační parametry. Pro geometrické pozice s filtry se průběh εt blíží charakteristickému tvaru εp, ale z

procedurálního hlediska není možné pěti body proložit polynom 5. či 6. stupně, který by byl schopen popsat reálný průběh εt. Proto jsem body prokládal polynom 3. stupně v kombinaci s lineární závislostí podle: (IV.10b) εt,fit=C(E)3+D(E)2+F(E)+G pro E<Et,split (IV.10c) εt,fit=H(E)+L pro E>Et,split, kde C, D, F, G, H a L jsou fitační parametry a Et,split je parametr oddělující dvě části energetické závislosti tak, aby jejich navázání bylo co nejrealističtější.

V případě geometrií detektoru ortec, kdy pro určení εt,fit chyběl experimentální bod εt pro energii 123,66 keV (neboť 57Co v těchto geometriích nebyl měřen), byl tento bod určen ze srovnání poměrů εt a εp v jednotlivých geometriích a pro jednotlivé energie. Přestože tato dodatečná extrapolace εt vnáší do celkového určení εt,fit pro geometrie ortec novou systematickou chybu, je jediným prostředkem jak provést fitování εt v oblasti energií 100-300 keV. Protože však z hlediska určení εp (jak je popsáno v příští kapitole) jsou korekční členy COI (závisející na εt) opravami prvého řádu, mají systematické chyby vlivem extrapolací εt(Eγ=123,66 keV) v geometriích ortec význam „opravných členů“ druhého řádu a na průběh závislosti εp=εp(E) mají jen malý vliv. Což ostatně dokazují i výsledky měření 24Na a 130I (kap.5.2.-5.3.).

Hodnoty fitačních parametrů εt,fit jsou uvedeny v tab.C.1 v Dodatku C.

4.2.2. Určení efektivity pro peak plného pohlcení εp

Z ploch N´p(A) nafitovaných peaků opravených podle (IV.7) na Np(A) lze efektivitu εp(A) pro energie jednotlivých přechodů určit dle :

(IV.11) εp(A) = Np(A)-Nback(A)

Nreal ,

kde Nback(A) je celkový počet detekovaných pulsů o energii odpovídající energii přechodu A pocházejících z pozadí. Protože však dle (IV.7) je Np(A) určena pomocí opravných koeficientů S(A), které však jsou podle (IV.3) funkčně závislé na εp(A), je třeba rovnici (IV.11) řešit iteračně. Následně lze body εp(A) proložit fitovanou křivku εp=εp(E) ve tvaru : (IV.12a) εp1 = exp(a ln(E)4+b ln(E)3+c ln(E)2+d ln(E)+e) pro E<Esplit (IV.12b) εp2 = exp(f ln(E)3+g ln(E)2+h ln(E)+i) pro E>Esplit. Esplit je parametr dělící spektrum na dvě části pro možnost přesnější fitace závislosti εp=εp(E). Tento parametr je kvůli požadavku hladkého navázání εp1 a εp2 různý pro jednotlivé

24

geometrie, ale jiný hlubší význam nemá; v našich případech se pohybuje v oblasti 290-380 keV. Koeficienty a,b,c,d,e,f,g,h,i jsou fitačními parametry. Výsledné naměřené kalibrační křivky pro jednotlivé geometrie jsou zobrazeny v grafu 4.1.a) a b); v tab.4.3. jsou pak hodnoty εp pro některé vybrané kalibrační energie.

Hodnoty fitačních parametrů a Esplit pro jednotlivé geometrie jsou uvedeny v tab.C.2 v Dodatku C.

-10,0

-8,0

-6,0

-4,0

-2,0

0,04,0 4,5 5,0 5,5 6,0 6,5 7,0 7,5 8,0ln(E)

ln(e

ff)

can/a can/f2a can/b can/f1b can/f2b jak

-10,0

-8,0

-6,0

-4,0

-2,0

0,04,0 4,5 5,0 5,5 6,0 6,5 7,0 7,5 8,0ln(E)

ln(e

ff)

ort/a ort/f1a ort/f2a ort/b ort/f1b ort/f2b ort/f1d ort/f2d

Graf 4.1.a Kalibrační křivky detektoru Canberra a Jakushev

Graf 4.1.b Kalibrační křivky detektoru Ortec

25

εp Energie (keV) Can

a Can f2a

Can b

Can f1b

Can f2b Jak Ort

a Ort f1a

Ort f2a

Ort b

Ort f1b

Ort f2b

Ort f1d

Ort f2d

81,0 0,0647 0,0002 0,0341 0,0001 0,0001 0,0961 0,1639 0,0003 0,0004 0,0770 0,0003 0,0003 0,0001 0,0001

121,8 0,0656 0,0072 0,0361 0,0040 0,0042 0,1366 0,1883 0,0143 0,0146 0,0779 0,0076 0,0081 0,0028 0,0029

247,9 0,0348 0,0163 0,0202 0,0090 0,0094 0,0854 0,0907 0,0389 0,0363 0,0409 0,0181 0,0181 0,0063 0,0063

302,9 0,0283 0,0142 0,0164 0,0081 0,0082 0,0697 0,0732 0,0341 0,0317 0,0332 0,0159 0,0156 0,0058 0,0056

383,8 0,0225 0,0121 0,0128 0,0071 0,0070 0,0545 0,0595 0,0288 0,0270 0,0264 0,0136 0,0130 0,0049 0,0047

583,2 0,0155 0,0091 0,0088 0,0053 0,0053 0,0369 0,0411 0,0216 0,0204 0,0183 0,0101 0,0097 0,0037 0,0035

661,6 0,0138 0,0084 0,0079 0,0048 0,0048 0,0330 0,0368 0,0197 0,0187 0,0163 0,0093 0,0089 0,0034 0,0032

727,3 0,0127 0,0078 0,0073 0,0045 0,0045 0,0303 0,0338 0,0184 0,0175 0,0150 0,0087 0,0083 0,0032 0,0030

860,6 0,0109 0,0070 0,0063 0,0039 0,0040 0,0261 0,0291 0,0163 0,0155 0,0129 0,0076 0,0074 0,0028 0,0027

964,1 0,0099 0,0064 0,0057 0,0036 0,0037 0,0236 0,0262 0,0149 0,0142 0,0116 0,0070 0,0068 0,0026 0,0025

1212,9 0,0080 0,0053 0,0047 0,0030 0,0030 0,0191 0,0212 0,0124 0,0118 0,0094 0,0058 0,0056 0,0021 0,0021

1408,0 0,0069 0,0047 0,0041 0,0026 0,0027 0,0166 0,0183 0,0109 0,0103 0,0081 0,0051 0,0049 0,0019 0,0018

1620,7 0,0060 0,0041 0,0035 0,0023 0,0023 0,0144 0,0159 0,0095 0,0090 0,0070 0,0045 0,0043 0,0017 0,0016

1836,1 0,0053 0,0036 0,0031 0,0020 0,0021 0,0127 0,0140 0,0084 0,0079 0,0062 0,0040 0,0039 0,0015 0,0014

2614,5 0,0034 0,0023 0,0020 0,0013 0,0013 0,0080 0,0090 0,0053 0,0049 0,0040 0,0026 0,0025 0,0010 0,0009

4.2.3. Diskuse přesnosti kalibračních křivek

Přesná kalibrace měřící aparatury je jistě základem každého fyzikálního experimentu. Nejinak tomu je i v našem případě. Bohužel zde však narážíme na technické obtíže bránící nám dosažení obvyklé přesnosti.

Uvažme ideální případ, kdy ke kalibraci použijeme bodový zářič, umístěný v dostatečné vzdálenosti od detektoru tak, aby pravděpodobnost koincidence dvou fotonů, ať už náhodná anebo fotonů vyzářených v kaskádě, byla zanedbatelná a detekované fotony zasahovaly detektor kvazirovnobežně s jeho podélnou osou. Dále uvažme, že ke kalibraci používáme kalibračních standard (viz tab.4.2.), kdy nepřesnost tabelovaných hodnot jejich energií či absolutní intenzity nepřekračuje 1%. Pak za takovýchto podmínek lze běžně dosáhnout přesnosti kalibrace do 3%.

Podmínky některých mnou použitých geometrií však nebyly zdaleka ideální. Zvláště nejbližší geometrie a byly blízké 2π-geometrii a proto pravděpodobnost kaskádních koincidencí byla relativně velmi vysoká. Následkem bylo falešné sycení některých přechodů, či naopak jejich úbytek. Dalším nepříjemným efektem přílišné blízkosti zářiče bez filtru a detektoru v kombinaci s poměrně silnou aktivitou zdrojů byla koincidence Roentgenovského záření pocházející ze stínění detektoru s fotony pocházejícími z „pravých“ přechodů. V těsné blízkosti kalibračních peaků se tak tvořili vždy další doprovodné peaky velikostí srovnatelné s „pravými“. Vlivem příliš velkého množství detekovaných signálů, které bylo v nejbližších geometriích na samé hranici možností elektroniky docházelo ve spektrech k rozmazávání gaussovského tvaru peaku, kdy „negausovský“ doplněk mohl mít celkovou plochu i kolem 20% gaussovské části.

Na obr.4.3.a) je příklad části kalibračního spektra 133Ba z prostřední geometrie bez použití filtru (ort/b). Na obr.4.3.b) je táž část spektra 133Ba pro tutéž geometrii avšak s filtrem f2 (ort/f2b). Z prvého obrázku je zvláště patrné, jak koincidující Roentgeny mohou celé spektrum znečistit a znehodnotit téměř k nepoznání.

Tab.4.3. Hodnoty efektivity εp=εp(E)

26

Obr.4.3.a) Část spektra 133Ba v geometrii ort/b poznamenaná koincidujícími Roentgeny

Obr.4.3.b) Část spektra 133Ba v geometrii ort/f2b s filtrem f2

Kombinace všech zmíněných parazitních efektů se nakonec odrazila v mnohem větší

nepřesnosti kalibrační křivky než je za příznivějších okolností běžně dosažitelné. Vezmeme-li za měřítko nepřesnosti střední kvadratickou odchylku σε definovanou podle:

(IV.12) σε = ∑(εp,exp-εp,fit)2

n-1 ,

27

kde εp,exp jsou experimentální hodnoty efektivity εp, εp,fit jsou hodnoty fitované a n je celkový počet bodů εp,exp použitých v dané geometrii pro fit, pak přesnost kalibrace jednotlivých geometrií udává tab.4.3. V grafech D.1.a-n v Dodatku D je možno nalézt rozptyl naměřených εp,exp kolem εp,fit jasně dokumentující vliv vzdálenosti a použití filtru na přesnost kalibrace.

geometrie σε (%) geometrie σε (%)

Can/a 5,537 Ort/a 14,08

Can/f2a 4,771 Ort/f1a 4,349 Can/b 3,491 Ort/f2a 3,952

Can/f1b 4,517 Ort/b 5,452 Can/f2b 4,994 Ort/f1b 3,534

Jak 6,669 Ort/f2b 3,934 Ort/f1d 3,557 Ort/f2d 3,263

4.2.4. Porovnání účinností filtrů f1 a f2

Protože složení filtrů f1 a f2 není totožné (kap.3.2.), je důležité porovnat jejich účinnost f1,2

v závislosti na energii procházejícího fotonu. Pro naše účely je dostatečně přesným porovnáním těchto účinností součet poměrů efektivit dvou stejně vzdálených geometrií lišících se pouze použitým filtrem, tedy :

(IV.13) fratio(E) = ∑ εf1εf2

,

kde εf1,f2 je efektivitou geometrie detektoru používající filtr f1 nebo f2. Dle tab.4.1. je zřejmé, že suma v (IV.13) sčítá poměry geometrií can/f1b,f2b; ort/f1a,f2a; ort/f1b,f2b; ort/f1d,f2d.

Výsledná závislost fratio=fratio(E) je zobrazena v grafu 4.3. Z něj je patrné, že ač různého složení, chovají se v oblasti nejdůležitějších energií (200-2500 keV) oba filtry velice podobně a jejich vzájemná odchylka je srovnatelná s chybami jednotlivých kalibračních křivek. Proto došlo-li během experimentu k nezaznamenané záměně filtrů, dá se říci, že výsledné naměřené hodnoty by tím neměly být ovlivněny.

Graf 4.3. Poměry účinností filtrů f1/f2, fratio=fratio(E)

Tab.4.3. Přesnost kalibrace jednotlivých geometrií

0,90

0,95

1,00

1,05

1,10

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

ratio(can/b) ratio(ort/a)

ratio(ort/d) ratio(ort/b)

28

5. Zpracování experimentálních výsledků

V první části této kapitoly bude nastíněn princip analýzy naměřených spektroskopických dat. Budou vysvětleny významy jednotlivých korekčních faktorů potřebných k určení správné hodnoty výtěžku daného izotopu, jako i použité postupy pro jeho jednoznačnou identifikaci.

V druhé části bude proveden rozbor několika souborů naměřených γ-spekter rozčleněných do skupin podle původního určení proměřovaných vzorků a podle jejich experimentálního významu.

5.1. Analýza naměřených γ-spekter

Cílem analýzy každého naměřeného γ-spektra v tomto experimentu je jednoznačná identifikace hledaných izotopů a co možná nejpřesnější určení přesného počtu ve vzorku naprodukovaných jader těchto izotopů, tedy jejich absolutních výtěžků. V rámci této práce však není vyvíjena snaha bezpodmínečně identifikovat a určit výtěžky naprosto všech ve vzorcích vznikajících produktů, ačkoliv jejich znalost by jistě nebyla nezajímavá.

Základním prostředkem k analýze naměřených γ-spekter je kód DEIMOS32 [31] umožňující přehlednou orientaci ve výstupech měření. Těmi jsou de facto 8192 kanálové histogramy pokrývající oblast energií v detektoru registrovaných fotonů od zhruba 50-3500 keV. V grafickém prostředí DEIMOSu je možné fitovat plochy peaků náležejících jednotlivým energetickým přechodům z proměřovaných radioizotopů. Výstupem programu je pak tabulka nafitovaných ploch jednotlivých peaků s přiřazenou energií podle těžiště peaku, a udanou chybou fitu statistického charakteru. Lze zde též nalézt i několik dalších údajů (pološířka peaku, výška odečteného pozadí, počet iterací vedoucích k výslednému fitu atd…) potřebných v případě analýzy nejednoznačných výsledků či dalšího podrobnějšího zkoumání.

5.1.1. Opravy pro výpočet celkového měrného výtěžku Nyield

Pro správné porovnání výtěžků jednotlivých reakcí, nebo výtěžků stejných reakcí ale z různých vzorků, je potřeba opravit plochy peaků z výstupu DEIMOSu na vliv mnoha efektů způsobujících nekompatibilitu těchto ryzích experimentálních výsledků. Přestože by bylo možné napsat formuli pro výpočet absolutního výtěžku najednou a poté komentovat jednotlivé členy, považuji za přehlednější postupovat raději krok po kroku a věnovat se dílčím opravám samostatně.

• Oprava na čistou dobu měření a hmotnost vzorku

Touto opravou se nafitovaná plocha peaku N(A) stává „hrubou měrnou aktivitou“ Abrutt

linky A, tedy počtem naměřených přechodů za sekundu v gramu aktivovaného materiálu.

(V.1a) Abrutt = N(A)tlive m ,

kde tlive je doba měření vzorků na detektoru s odečtením jeho mrtvé doby.

V případě čelních monitorů, kdy svazek interagujících částic (v tomto případě protonů) zasahuje pouze část folie, je nutné místo hmotnosti vzorků m[g] použít plošnou měrnou hmotnost marea[g.cm-2]. Vztah (V.1a) je tak modifikován :

29

(V.1.b) Abrutt = N(A)

tlive marea ,

tím je vyjádřen fakt, že absolutní míra aktivace folie je závislá pouze na charakteru svazku a množství materiálu jímž svazek skutečně projde (nikoliv na celkové hmotnosti folie, z níž část nebyla třeba zasažena vůbec).

• Oprava na intenzitu γ-přechodu a efektivitu detektoru

Efektivita detektoru εp závisí především na geometrické pozici měřeného vzorku vůči němu a na energii detekovaného fotonu. Pravděpodobnost Iγ(A), že při rozpadu izotopu je vyzářen foton právě o jisté energii E=A je dána strukturou jádra, resp. jeho rozpadovým schématem a pro různé γ-přechody ve stejném isotopu je obecně různá. Pro odstranění vlivu měření v různých geometrických pozicích (popř. i na různých detektorech) a vlivu různých intensit γ-přechodů při rozpadu daného izotopu je třeba Abrutt opravit podle:

(V.2) Aspbrutt =

AbruttIγ(A)εp(A)

1COI ,

kde COI je celkový koincidenční opravný faktor definovaný v kap.4, opravující vliv možných kaskádních koincidencí vytvářejících falešný úbytek či nárůst plochy peaku N(A). Výsledkem je pak hrubá měrná specifická aktivita daného izotopu v době během prováděného měření. Už při těchto opravách se v jednotlivých spektrech vydělují linky se stejnou Asp

brutt , signalizující tak, že jsou projevem přítomnosti stejného izotopu.

• Oprava na rozpad izotopu během doby mezi ozařováním a měřením

Aktivita izotopů naprodukovaných ve vzorcích se samozřejmě řídí rozpadovým zákonem a její pokles v čase je tedy pro jednotlivé izotopy různý, podle jejich vlastního poločasu rozpadu. Aktivity Asp

brutt již identifikovaných izotopů je proto nutné vztáhnout k jistému referenčnímu času, kterým nejčastěji bývá konec ozařování, pomocí korekčního členu:

(V.3a) Asp

brutt,t=0 = exp(λT) Aspbrutt ,

kde T je zmiňovaná doba mezi koncem ozařování a začátkem měření. V případě kdy ale měření proběhlo po etapách, je časový úsek T odlišný ve vztahu k té které etapě. Podle kap.3 byl průběh našeho ozařování právě takovým případem, a proto lze (V.3) pro realističtější experimentální průběh přepsat :

(V.3b) Aspbrutt,t=0 = Σi{wirr,i exp[λ(T+trest,i)]} Asp

brutt ,

kde wirr je váhový faktor stejně tak jako trest zbytkový čas definovaný v kap.3.1. Index i značí etapu do nichž bylo ozařování rozděleno a λ je rozpadová konstanta, pro niž platí :

(V.4) λ = ln(2)T1/2

,

kde T1/2 je poločas rozpadu daného izotopu.

30

Protože se ale množství izotopu naprodukované během jisté etapy ozařování úměrné

váhovému faktoru wirr během následující ozařovací etapy také rozpadá, je relativní příspěvek tohoto podílu v čase t=0 na konci ozařování obecně jiný a váhový faktor proto musí být také opraven a znovu nanormován:

(V.5) wrealirr,i = wirr,i exp(λtrest,i)

Σiwirr,i

Σiwirr,i exp(λtrest,i) ,

Správné určení wreal

irr,i je zvláště důležité pro přesné opravy naměřených aktivit izotopů, jejichž poločasy rozpadu jsou stejného řádu, jako délky jednotlivých etap ozařování. S rostoucím poločasem rozpadu jejich význam klesá.

• Oprava na rozpad izotopu během doby měření Je-li doba měření vzorku srovnatelná s poločasem rozpadu T1/2 je nutné opravit Asp

brutt,t=0

definovanou dle (V.3b) s použitím správných váhových faktorů wrealirr,i určených dle (V.5) také

na pokles aktivity vzorku během ozařování. Neboť bez této opravy je (V.3b) pouhou „pseudoprůměrnou aktivitou“ linky A v době měření vzorku. Proto :

(V.6) Aspnet,t=0 =

λtreal

[1-exp(-λtreal)] Asp

brutt,t=0 ,

kde treal je celková doba měření vzorku bez odečtení mrtvé doby detektoru. Asp

net,t=0 je tak skutečně ryzí měrnou aktivitou izotopu přesně v okamžiku na konci ozařování.

• Oprava na rozpad izotopu během ozařování

Tak jako během ozařování vzrůstá množství produkovaného izotopu, vzrůstá postupně i jeho celková aktivita. I kdybychom uvažovali ozařování s konstantní intensitou svazku, což implikuje konstantní rychlost produkce uvažovaného izotopu, nebude aktivita vzniklého izotopu na konci ozařování přímo úměrná jeho délce, resp. celkové produkci daného izotopu, neboť již během samotného ozařování se část jader stačila rozpadnout. Tento efekt (nazývaný saturace) je tím významnější, čím vyšší je poměr tirr/T1/2. Následkem pak je, že při dostatečně dlouhém konstantním ozařování přestane aktivita jakéhokoliv produkovaného nestabilního izotopu dále růst a saturuje na jisté konstantní úrovni, protože počet vznikajících jader je vyrovnán počtem jader rozpadajících se.

Chceme-li Aspnet,t=0 oprostit od vlivu saturace, tj. rozpadu během ozařování, lze tak učinit

nejlépe opravou wrealirr,i podle:

(V.7) wspirr,i =

λtirr,i

[1-exp(-λtrrr,i)] wreal

irr,i ,

kde tirr,i je délka jednotlivých ozařovacích etap. S použitím takto definovaného váhového faktoru odpovídá z (V.6) vypočítaná aktivita, tzv. měrná specifická aktivita Asp, aktivitě celkového množství naprodukovaného izotopu těsně po ozáření, které jakoby proběhlo v nekonečně krátkém časovém úseku celé najednou.

31

Protože celkové množství jader rozpadajících se s aktivitou Asp je dáno vztahem :

(V.8) Nyield = Asp

λ ,

lze tuto podkapitolu uzavřít dosazením všech uvažovaných korekcí právě do vztahu (V.8) a uvést konečný vztah pro výpočet celkového měrného výtěžku používaný při všech analýzách naměřených γ-spekter v této práci :

(V.9) Nyield = N(A)tlive m

1Iγ(A)εp(A)

1COI

λtreal

[1-exp(-λtreal)] x

x Σi{wirr,i λtirr,iexp(λtrest,i)[1-exp(-λtirr,i)]

exp(λtrest,i) Σjwirr,j

Σjwirr,j exp(λtrest,j) exp[λ(T+trest,i)]}

5.2. Výtěžky aktivačních reakcí

Podle definice jsou transmutacemi všechny jaderné reakce, v nichž je výsledné jádro odlišné svým složením od jádra původního. Přesto považuji za účelné zařadit výtěžky aktivačních reakcí (ačkoliv jsou také skutečnými transmutacemi) na vybraných hliníkových, měděných a zlatých foliích do samostatné podkapitoly, neboť tyto nebyly primárním cílem, ale spíše však prostředkem umožňujícím studium „pravých“ transmutačních reakcích probíhajících v jodových vzorcích.

Všechny dále prezentované hodnoty naměřených či vypočítaných výtěžků jsou uváděny v jednotkách 106 atomů/g (resp. v jednotkách 106 atomů/g.cm-2 v případě čelních monitorů), tedy v takových jednotkách, v kterých jsou dané výsledky nezávislé na hmotnostech (resp. hmotnostech a plochách) uvažovaných folií.

5.2.1. Hliníkové aktivační detektory

Pro přesné měření relativní intenzity pole vysoko energetických neutronů byly podél terče

při každém ozařování rozmístěny dvě sady tenkých hliníkových folii (viz kap.2.2.). Jejich největší výhodou jsou jednoduchá spektra se dvěma výraznými linkami 1368,63 a 2754,03 keV, neboť z produktů všech možných aktivačních reakcí 27Al(n,xpyn)AZ má pouze 24Na vhodný poločas rozpadu (T1/2=14,959h). Proto jsou γ-linky tohoto isotopu snadno a jednoznačně identifikovatelné a navíc při dostatečné aktivaci hliníkové folie jsou obě linky s vynikající přesností měřitelné.

Kromě celkového pohledu na průběh intensity neutronového pole podél terče nám srovnávání výtěžků 24Na může poskytnout cenné informace o přesnosti kalibrace jednotlivých detektorů a o systematické chybě vnášené do měření odchylkami uložení folie v měřící aparatuře. Z tohoto důvodu byly všechny hliníkové folie z horních sendvičů měřeny dvakrát, pokaždé na jiném detektoru.

Díky uložení hliníkových folií na vrchu i po boku terče je možné sledovat i případnou asymetrii neutronového pole, jejíž příčinou může být jedině nesymetrický protonový svazek, nebo jeho průchod mimo podélnou osu terče.

Z měření poměru intensit linek 1368,6 a 2754,0 keV lze určit dodatečný kalibrační bod pro

εp(E=2754,0 keV), jehož relativní přesnost vůči εp(E=1368,6 keV) bude výrazně vyšší než z klasické kalibrace popsané v kap.4.

32

Tab.5.1. Hodnoty Kdet pro jednotlivé detektory

Graf 5.1.b) výtěžky 24Na z horních folií při Ep=1,3 GeV změřené na canbeře a na ortecu

Platí tedy:

(V.10) εp,det(2754,0 keV) = Kdet εp,det(1368,6 keV) , kde index det značí symbol detektoru (can, jak, ort), v jehož geometrii typu a, bylo měření provedeno. Koeficient Kdet je definován podle:

(V.11) Kdet = 125 ∑ (Iγ,det(1368,6)

Iγ,det(2754,0) ) COI2754,0COI1368,6

,

neboť k jeho stanovení byly použity hodnoty celého souboru 25ti horních folií. Korekční faktory COI jsou vypočítány podle (IV.8) a v našem případě stačí jejich výpočet s použitím εp(2754,0 keV) z kalibračních křivek získaných dle (IV.12.a,b). V případě přesného určení Kdet by bylo potřeba COI koeficienty určit znovu s využitím nově opravené εp,det(2754,0 keV) ze vztahu (V.10), což vede k iteračnímu řešení, jehož přínos však je zanedbatelný. Pro detektory ortec a jakushev byly měřeny výtěžky 24Na z ozařování protony o Ep=2,5 GeV, pro detektor canberra byly použity folie aktivované z ozařování při Ep=1,3 GeV. V tab.5.1.jsou uvedeny hodnoty takto stanoveného Kdet pro jednotlivé detektory. Uvedené chyby jsou statistické.

Pro účely výpočtu

absolutních výtěžků 24Na na všech typech hliní-kových folií měřených v geometriích can/a,

jak/a a ort/a budou ke stanovení Asp linky 2754,0 keV použito vztahu (V.10) s koeficienty Kdet podle tab.5.1. Rozptyl hodnot Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) z jednotlivých folií podél střední hodnoty je možné najít v grafech E.a)-c) Dodatku E, jež jsou tak důkazem, že statistické chyby dané fitováním v programu DEIMOS jsou spolehlivé.

Podle hodnot tab.4.3 z kap.4.1.3. o přesnosti kalibračních křivek, jsou kalibrace používaných geometrií typu a zatíženy významnou chybou. To znamená, že absolutní výtěžky naměřené ve stejných vzorcích se budou lišit podle toho, na kterém detektoru měření proběhla. Dva soubory 25 horních hliníkových folií měřených dvakrát pokaždé na jiném detektoru nám mohou velmi dobře pomoci kvantifikovat odchylky kalibrací jednotlivých detektorů.

V grafu 5.1.a) jsou vyneseny výtěžky 24Na v horních foliích z ozařování 2,5 GeV protony naměřených na detektorech ortec a jakushev. V grafu 5.1.b) jsou pak výtěžky 24Na v horních foliích z ozařování protony o 1,3 GeV naměřených tentokrát na detektoru canberra a ortec.

Detektor Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) COI1368,6/COI2754,0 Kdet AbsErr canberra 2,035 0,9878 2,060 0,013 jakushev 2,034 0,9770 2,082 0,009

ortec 2,085 0,9917 2,103 0,011

3,0

4,0

5,0

6,0

7,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

ln(1

0*6

atom

ů/gr

am) jakushev

ortec

3,0

4,0

5,0

6,0

7,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

ln(1

0*6

atom

ů/gr

am) canberra

ortec

Graf 5.1.a) výtěžky 24Na z horních folií při Ep=2,5 GeV změřené na jakushevu a na ortecu

33

Tab.5.2. střední poměry výtěžku 24Na podle použitého detektoru

Z grafů 5.1. je patrné, že největší výtěžky jsou jednoznačně z ortecu a nejmenší z jakushevu. Střední poměry výtěžků z jednotlivých detektorů jsou uvedeny v tab.5.2. Protože se však samozřejmě jedná o výtěžky ze stejných folií, musí být správné výsledky nezávislé na volbě detektoru. Z tab.4.3. plyne, že relativně nejpřesněji kalibrovanou je geometrie can/a.

Zároveň jde o detektor, jehož výsledné hodnoty jsou zhruba uprostřed mezi výsledky ze zbylých dvou detektorů. Z těchto důvodů je proto nejúčelnější nor-movat efektivity εp detektorů ortec

a jakushev pro energie 1368,6 keV a 2754,0 keV na efektivitu detektoru canberra podle :

(V.12a) εnewjak (1368,6 keV) =

0,7870,886 εold

jak (1368,6 keV)

(V.12b) εnewjak (2754,0 keV) =

εnewjak (1368,6 keV)

Kjak

(V.12c) εnewjak (1368,6 keV) =

10,886 εold

ort (1368,6 keV)

(V.12d) εnewjak (2754,0 keV) =

εnewort (1368,6 keV)

Kort

Ze střední kvadratické odchylky středních poměrů výtěžků na jednotlivých detektorech lze poměrně obstojně určit střední systematickou chybu každého měření danou neurčitostí polohy umístění proměřovaného vzorku vůči detektoru. Tato chyba by se měla brát v úvahu při posuzování každých dvou výtěžků stejného izotopu ze stejného vzorku. S největší pravděpodobností je tato chyba spojena s ne vždy dokonale stejnými papírovými pouzdry v nichž byly jednotlivé folie uloženy. Z tab.5.2. je vidět, že u poměru mezi detektory jakushev/ortec činí střední kvadratická odchylka 7,5%, zatímco u poměrů z detektorů canberra/ortec je to pouze 4,4%. Tento nezanedbatelný rozdíl je způsoben odlišným uložením vzorku na detektoru jakushev popsaném v kap.3. Je proto třeba mít jej na paměti s ohledem na detektory z něhož budou výsledky srovnávány (zvláště v kap.5.2.2.). Grafy F.a-b. v nichž je zachycen rozptyl poměrů výtěžků 24Na z jednotlivých detektorů kolem střední hodnoty jsou uvedeny v Dodatku F.

Pokud tedy opravíme výtěžky 24Na podle dosavadních úvah vyjádřených vztahy (V.12.a-d), můžeme přistoupit k celkovému porovnání produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na poloze podél spalačního terče a podle místa jejich uložení, tedy zdali šlo o folie ze souboru umístěném na vrchu terče či podél jeho boku; hodnoty těchto výtěžků jsou uvedeny v tab.5.3., (AbsErr jsou pouze absolutní statistickou chybou). Pro možnost lepšího současného porovnávání závislosti produkce jednotlivých izotopů podle energie dopadajících protonů jsou výtěžky v tab.5.3 z ozařování protony o Ep=1,3 GeV násobeny faktorem 1,47 zohledňujícím právě 1,47krát vyšší celkovou intenzitu protonového svazku při ozařování protony s Ep=2,5 GeV naměřenou podle výtěžku 24Na v čelních monitorech (kap.5.2.2.)

Srovnávané detektory Střední poměr Střední kvadratická

odchylka jakushev/ortec 0,787 0,059 canberra/ortec 0,886 0,039

34

Tab.5.3. Výtěžky 24Na v hliníkových foliích uložených na vrchu a po boku spalačního terče při ozařování protony o energiích Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV (výtěžky při 1,3 GeV násobeny faktorem 1,47)

Graf 5.2.a) Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=2,5 GeV

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

(10*

6 at

omů/

gram

)

horní folie 2,5 GeV

boční folie 2,5 GeV

Graf 5.2.b) Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=1,3 GeV (násobeno f. 1,47)

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

(10*

6 at

omů/

gram

)

horní folie 1,3 GeV

boční folie 1,3 GeV

Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV

Vrchní folie Boční folie Vrchní folie Boční folie Poloha Al folie

[cm] Výtěžek 24Na

(106 atomů)

AbsErr

Výtěžek 24Na

(106 atomů)

AbsErr

Výtěžek 24Na

(106 atomů) AbsEr

r Výtěžek

24Na (106 atomů)

AbsErr

1,0 357,2 2,2 241,4 2,4 291,9 2,8 157,4 2,6 3,0 481,6 3,2 332,6 3,6 392,0 3,1 201,5 2,6 5,0 540,3 3,5 367,1 3,7 439,7 3,4 258,4 3,2 7,0 551,1 3,4 416,8 4,1 446,1 3,5 273,4 3,1 9,0 586,7 3,3 400,4 4,4 449,7 3,6 282,4 3,3 11,0 574,1 2,9 429,6 4,4 402,0 3,6 236,9 2,6 13,0 509,9 2,9 404,6 4,0 377,3 3,3 251,6 2,8 15,0 481,9 3,0 385,4 4,2 332,7 2,8 240,6 2,4 17,0 443,1 2,8 346,3 3,7 303,6 2,5 216,6 3,2 19,0 425,4 2,6 317,4 2,9 276,5 2,5 182,8 2,8 21,0 393,4 2,7 304,4 2,8 244,7 2,2 163,0 1,7 23,0 348,7 2,4 286,4 3,3 220,6 1,9 161,1 2,2 25,0 298,4 2,1 262,5 2,8 197,2 1,8 149,3 2,3 27,0 286,9 2,2 249,7 2,8 173,3 1,8 133,2 2,1 29,0 260,9 2,0 208,0 2,6 155,3 1,6 120,4 2,0 31,0 238,3 1,9 205,8 2,8 135,8 1,4 95,2 1,4 33,0 206,5 1,7 171,9 2,1 122,9 1,3 95,0 1,7 35,0 185,5 2,1 164,2 2,1 106,3 1,1 82,4 1,4 37,0 171,7 1,6 132,3 1,8 96,5 1,1 74,6 1,5 39,0 152,8 1,4 127,5 1,8 85,0 1,1 58,2 1,2 41,0 134,8 1,3 116,6 1,6 70,54 0,89 50,0 1,1 43,0 120,5 1,2 105,1 1,9 62,51 0,85 48,96 0,98 45,0 106,8 1,1 84,3 1,4 52,98 0,70 41,35 0,91 47,0 94,3 1,0 77,2 1,4 44,46 0,63 36,88 0,64 49,0 71,59 0,69 59,9 1,1 35,83 0,57 28,61 0,60

Pro názornější vyjádření závislosti produkce 24Na v hliníkových foliích jsou hodnoty tab.5.3 vyneseny v grafu 5.2.

35

Obr. 5.1. Schéma složení čelních monitorů

Z grafů 5.2. je okamžitě patrné, že produkce 24Na ve foliích nebyla podél terče symetrická ani při jednom ozařování. Výtěžky v horních foliích jsou jednoznačně vyšší než výtěžky ve foliích bočních. Výtěžky při prvním ozařování jsou také výrazně vyšší než při ozařování druhém, to je ale plně v souladu s představou nárůstu počtu vznikajících částic ve spalačním terči s rostoucí energií dopadajících protonů. Pro přesnější posouzení obou těchto jevů jsou v grafech.5.3.a) a b) vyneseny poměry výtěžků 24Na v horních a bočních foliích při jednotli-vých ozařováních.

Z klesající tendence poměrů při obou energiích lze usoudit, že asymetrie neutronového pole podél terče klesá, a to ve směru ke konci terče při obou ozařovacích energiích. Z grafu 5.3.b) plyne, že poměry výtěžků horních/bočních folií při 1,3 GeV protonech jsou výrazně vyšší (než při Ep=2,5 GeV), což značí, že asymetrie neutronového pole při ozařování protony o Ep=1,3 GeV byla zřetelně vyšší než v případě ozařování Ep=2,5 GeV.

5.2.2. Čelní monitory

Ačkoliv z podrobných záznamů o průběhu ozařování, resp.

intensitě protonového svazku, uvedených v kap.3 lze zjistit intensitu každého protonového spilu, nelze tyto údaje použít pro přesné určení absolutní dávky za celou dobu ozařování. Hlavním důvodem je příliš velká systematická chyba měření dávky protonů Faradayovým integrátorem, jež může dosahovat až desítek procent. Přesnější metodou v tomto případě je technika aktivačních detektorů jak bylo popsáno již v kap.2.

V experimentu byly čelní monitory při každém ozařování uspořádány do čtyř skupin: BIG, SMALL, UP, DOWN. Jejich uspořádání bylo takové, aby střed protonového svazku zasahoval střed monitorů SMALL a svazek celý aby procházel monitory BIG. Středy monitorů BIG a SMALL procházela podélná osa celého spalačního terče. Monitory UP a DOWN sloužili k měření doprovodného haló či k případnému změření vychýlení svazku.

Schématické znázornění monitorovacích skupin je na obr.5.1. Podrobnosti o složení a parametrech folií v jednotlivých skupinách

Graf 5.3.a) Poměr výtěžků 24Na z horních/bočním foliím pro Ep= 2,5 GeV

Graf 5.3.b) Poměr výtěžků 24Na v horních/bočním foliím pro Ep=1,3 GeV

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

horní/boční (1,3 GeV)

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

horní/boční (2,5 Gev)

36

viz kap.2. Pro účely této diplomové práce je postačující měření výtěžku reakce 27Al(p,3pn)24Na, neboť její účinné průřezy pro vysoko energetické protony jsou již relativně dobře známy [27] a navíc přesnost relativních poměrů výtěžků 24Na na jednotlivých monitorech při obou různých energiích protonů Ep je velice vysoká.

Studium reakcí na měděných a zlatých foliích čelních monitorů přesahuje rámec této práce. Výtěžky 24Na byly určeny ze známých linek 1368,6 a 2754,0 keV při dvou na sobě

nezávislých měřeních. Hodnoty výtěžků z jednotlivých monitorů pro obě ozařování jsou uvedeny v tab.5.5.a) a b).

Ep=2,5 GeV 1.měření 2.měření Průměr

Monitor Výtěžek 24Na

(106 atomů/g.cm2) AbsErr Det Výtěžek 24Na

(106 atomů/g.cm2) AbsErr Det Výtěžek 24Na

(106 atomů/g.cm2) AbsErr

Big 8603 51 jak 9072 57 ort 8815 38 Small 4092 37 jak 3668 29 can 3826 23

Up 254,3 7,0 can 226,5 5,6 ort 237,3 4,4 Down 324,4 7,8 can - - ort 324,4 7,8

Ep=1,3 GeV 1.měření 2.měření Průměr Monitor

Výtěžek 24Na (106 atomů/g.cm2)

AbsErr Det Výtěžek 24Na

(106 atomů/g.cm2) AbsErr Det Výtěžek 24Na

(106 atomů/g.cm2) AbsErr

Big 5790 66 can 5733 51 jak 5754 40 Small 742 12 jak 685 15 can 719,8 9,1

Up 805 14 can 784,1 8,0 ort 789,3 6,9 Down 119,0 2,9 can 122,1 3,0 ort 120,5 2,1

Chyby jednotlivých výtěžků jsou čistě statistické. Hodnoty označené jako průměr jsou

váženým průměrem. V tabulkách 5.5. jsou záměrně uvedeny i detektory na nichž bylo měření provedeno, neboť

při výpočtu absolutních výtěžků 24Na byly použity dodatečné korekční členy zavedené v 5.2.1. (V.12), které odstraňují systematické nesoulady kalibrací geometrií can/a, jak/a a ort/a. Přesto je vidět, že odchylky jednotlivých hodnot z 1. a 2. měření jsou v některých případech vyšší než uvedené statistické chyby. Hlavní příčinou je zřejmě již zmiňovaná systematická chyba vznikající z nestejného papírového pouzdra jednotlivých folií a také z rozdílu ve velikostech proměřovaných vzorků, neboť monitory Big, Up a Down jsou výrazně tlustší a navíc byly pro měření na detektoru přeloženy do formátu 3,0cm x 3,0 cm, narozdíl od obvyklého tvaru standardních hliníkových folií o velikosti 2,0cm x 2,0cm. Díky tomu se tak ještě více vzdálily představě bodového zářiče (kterými byly provedeny kalibrace), na což může být odezva každého detektoru různá. Proto je důležité porovnání výtěžků z obou měření, jejichž rozdíl dokumentuje takto vzniklou dodatečnou systematickou chybu.

Pro další analýzu je tedy nutné brát za referenční hodnoty výtěžky průměrné, jak jsou uvedeny v tab.5.5.a) a b). Z nich je patrné, že při ozařování protony o energii Ep=2,5 GeV procházel svazek plně oblastí vymezenou monitorem Big. Výtěžky z monitorů Up a Down jsou srovnatelné a intenzita protonového toku zde dosahuje 3,7%, resp. 2,7%, což je běžná hodnota uvážíme-li příspěvek obvyklého haló (jehož příspěvek by mohl být cca 1%) a příspěvek daný zpětně z terče vyletujícími neutrony (jejichž příspěvek může být cca 1-2%

Tab.5.5.a) Výtěžky 24Na v hliníkových foliích čelních monitorů (2,5 GeV)

Tab.5.5.b) Výtěžky 24Na v hliníkových foliích čelních monitorů (1,3 GeV)

37

Tab.5.6. Poměry výtěžků 24Na v jednotlivých oblastech čelních monitorů

podle [10], neboť vzdálenost monitorů od terče byla 30 cm). Intensita svazku v oblasti Small je pouze 43% intenzity v Big. Z toho plyne, že těžiště svazku protonů s Ep=2,5 GeV neprocházelo středem soustavy čelních monitorů. Protože kdyby tomu tak bylo, musely by být výtěžky 24Na v monitorech Small srovnatelné s výtěžky v oblasti Big, neboť plocha Big zahrnuje i plochu Small společně s jejím okolím. Možný průchod svazku je v souvislosti s ostatními indiciemi diskutován v kap.5.2.6.

Poměry intensit protonového svazku procházejícího jednotlivými monitory vůči intensitě v oblasti Big jsou uvedeny v tab.5.6.

Z výtěžků 24Na v monitorech z ozařování protony o Ep=1,3 GeV je vidět, že ani v tomto případě nepro-cházel svazek středem soustavy monitorů.

V oblasti Down je patrná nevýrazná přítomnost protonového haló v kombinaci s vlivem zpětně vyzařovaných neutronů na úrovni 2% intensity svazku. Oproti tomu v oblasti Up je zaznamenána intenzita na úrovni 14%, tedy naprosto srovnatelná s 13% v oblasti Small. Při uvážení této „poměrové symetrie“ lze říci,

že těžiště svazku protonů s Ep=1,3 GeV procházelo zhruba 2 cm nad středem soustavy čelních monitorů. Vzdálenost Up a Small je totiž přesně 2,2 cm. Jsou-li tedy intensity na obou monitorech Up a Small srovnatelné a předpokládáme-li přibližně symetrický svazek o průměru kolem 3 cm, zasáhlo těžiště svazku monitor Big v místě přesně mezi Up a Small, tedy 1,1 cm nad Small. Protože vertikální šířka Small je 1,6 cm, byl zásah těžiště svazku v pozici 1,9 cm nad středem celé soustavy čelních monitorů. Odhad zhruba 2 cm nad střed celé soustavy čelních monitorů, potažmo středu čelní roviny terče, považuji za těchto okolností za naprosto relevantní. Podobně jako v případě prvního ozařování, je celkový souhrn poznatků o asymetrii průchodu svazku učiněn v závěru kap.5.2.6.

Vezmeme-li nyní hodnoty (interpolované z dat [27]) účinných průřezů reakce 27Al(p,3pn)24Na při energii protonu Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV

(V.13.a) σ2,5(24Na)=9,4 mb (V.13.b) σ1,3(24Na)=10,2 mb

je možné vypočítat absolutní intensitu protonového svazku zasahujícího terč:

(V.14.a) Iexpp(2,5) =

mBig(Big2,5-(Up2,5+Down2,5)

2 )

σ2,5(24Na).Njader,Big = 4,07.1013 protonů

(V.14.b) Iexpp(1,3) =

mBig(Big1,3-Down1,3) σ1,3(24Na).(Njader,Big) +

mBig(Up1,3-Down1,3) σ1,3(24Na).(Njader,Up) =2,77.1013 protonů

kde uvážíme i příspěvek od terče přilétajících neutronů naměřených na Up2,5 ,Up1,3 a Down1,3. Chyba těchto celkových protonových intensit by měla být na úrovni zhruba 10%.

Chtěli bychom-li z výtěžků 24Na učinit i srovnání celkové intenzity protonového svazku při jednotlivých ozařování a porovnat jej s údaji tab.3.1, tedy s hodnotami udávanými obsluhou urychlovače, bude zřejmě nejvhodnější srovnat výtěžky z monitorů Big2,5, Big1,3 a Up1,3 symbolicky zapsané vztahem (V.15):

(V.15) (Big2,5-

(Up2,5+Down2,5)2 )

(Big1,3+Up1,3-2.Down1,3) σ1,3(24Na)σ2,5(24Na) = 1,47(20)

Poměr Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV Big/Big 1,00 1,00 Small/Big 0,43 0,13

Up/Big 0,027 0,14 Down/Big 0,037 0,021

38

Výsledky vztahů (V.14-15) jsou v solidní shodě s poměrem celkových intensit vypočítaných podle údajů urychlovače obsluhujícího personálu. Na tomto místě je však třeba uvážit přesnosti obou metod určení intensity protonového svazku. Jak již bylo dříve řečeno, je měření proudovým integrátorem zatížené významnou systematickou chybou. Tato chyba se během stálého ozařování příliš nemění (proto lze relativní intensity v podobě váhových faktorů wirr zavedených v kap.3.2. považovat za velice spolehlivé), ale při nastavení jiné energie svazku dochází ke změně této chyby. Tím se zanáší dodatečná nepřesnost do celého měření protonového toku.

Oproti tomu je metoda hliníkových aktivačních detektorů mnohem spolehlivější. Při dostatečné aktivaci jsou statistické chyby jednotlivých měření velice malé a účinné průřezy reakce 27Al(p,n3p)24Na jsou již také s poměrně dobrou přesností známé i pro energie protonů řádově GeV. Největším problémem tak zůstávají z terče nazpět vylétávající neutrony způsobující v hliníkových čelních monitorech parazitní reakci 27Al(n,α)24Na. Tok těchto neutronů v místě čelních monitorů se však dá poměrně přesně měřit, jak bylo ukázáno i v našem experimentu, a příspěvek těchto neutronů tak lze dobře kvantifikovat a odečíst od celkového výtěžku v centrálních monitorech typu Big. Tím lze dosáhnout určení intensity protonového svazku s přesností do zhruba 10%, což jsou v porovnání s údaji obsluhy mnohem spolehlivější hodnoty.

Ve všech následujících kapitolách budu proto ve srovnávání výtěžků z jednotlivých vzorků vycházet z poměru intensit protonových svazků rovnému 1,47 (ve smyslu vyšší celkové intensity svazku s energií 2,5 GeV) získaného z experimentálně naměřených dat pomocí (V.15). Jak však bude ještě uvedeno dále, vzhledem k nesymetrickému průchodu svazku terčem, hodnoty z (V.14) ztrácejí částečně svůj význam, neboť srovnávání absolutních hodnot výtěžků jednotlivých izotopů na jeden primární proton podle energie ozařování je tímto zatíženo neočekávanou, zatím těžko kvantifikovatelnou chybou.

5.2.3. Zlaté folie

Zlaté folie jsou mimořádně vhodným nástrojem ke studiu struktury neutronového spektra.

Vzhledem k monoisotopickému složení zlata (197Au) jsou výtěžky všech (n,xn) reakcí ryzí, v tom smyslu, že v reakcích neutronů s 197Au nevznikají žádné izotopy, které by svým rozpadem přecházely právě na produkty reakcí typu (n,xn). Navíc díky příznivým spektroskopickým podmínkám (dostatečný poločas života a intenzita γ-přechodů) lze měřit výtěžky izotopů 196Au až 190Au, popř. i 189Au, které tak tvoří širokou paletu reakcí od prahu několika MeV až po téměř sto MeV. K tomu ještě nutno připočíst i (n,γ) reakce citlivé na měkkou část neutronového spektra, jejichž produktem je 198Au.

V této práci jsou však studovány pouze dvě reakce, totiž 197Au(n,γ)198Au a 197Au(n,4n)194Au, na foliích aktivovaných při ozařování protony o Ep=2,5 GeV, neboť jsou ekvivalenty reakcí 129I(n,γ)130I a 129I(n,4n)126I. Přesná znalost takovýchto analogických reakcí na zlatých foliích pak může velmi napomoci při porozumění závislostem transmutačních reakcí v jodových vzorcích (viz kap.6.).

Poločas rozpadu 198Au je T1/2=2,69517d a při β- rozpadu na stabilní 198Hg dochází v 96% případů k vyzáření fotonu o energii Eγ=411,8 keV. Tím je izotop 198Au snadno a přesně měřitelný a jednoznačně identifikovatelný.

194Au je izotop s poločasem rozpadu T1/2=38,02h. Elektronovým záchytem přechází na stabilní 194Pt, stejně tak jako na ni přechází β- rozpadem 194Ir (s nímž má tak velice podobné rozpadové schéma) s poločasem rozpadu T1/2=19,28h. Nejvýznamnější linkou obou izotopů je Eγ=328,5 keV, ale poměr jejich absolutních intenzit je:

(V.16) Iγ=328,5(194Au)Iγ=328,5(194Ir) =

6113 = 4,7 .

39

Tab.5.7. Výtěžky 194Au a 198Au ve zlatých foliích (Ep=2,5 GeV)

Navíc účinný průřez reakce (n,4n) je výrazně vyšší než (n,α). Dá se proto předpokládat, že příspěvek 194 Ir do plochy peaku 328,5 keV bude velmi malý, ne-li zanedbatelný.

V tab.5.7. jsou uvedeny výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích v závislosti na poloze podél spalačního terče.

Poloha (cm)

Výtěžek 194Au (106 atomů/g) AbsErr Výtěžek 198Au

(106 atomů/g) AbsErr Poměr

produkce 198Au/194Au

AbsErr

1,0 113,8 2,2 945,4 9,5 8,31 0,18 3,0 153,9 3,2 973,5 9,7 6,33 0,15 5,0 190,3 2,3 1208,0 7,2 6,35 0,09 7,0 195,8 2,9 1231,6 9,9 6,29 0,11 9,0 204,1 4,3 1362,7 9,5 6,68 0,15 11,0 209,1 3,1 1352,8 8,1 6,47 0,10 13,0 191,8 3,8 1245,0 11 6,49 0,14 15,0 184,1 3,3 1254,0 10 6,81 0,13 17,0 171,8 3,1 1264,0 8,8 7,36 0,14 19,0 172,6 3,3 1187,4 14 6,88 0,15 21,0 146,2 2,5 1091,2 8,7 7,46 0,14 23,0 131,6 3,0 1031,7 9,3 7,84 0,19 25,0 121,1 2,2 962,5 7,7 7,95 0,16 27,0 115,3 2,2 946,2 7,6 8,20 0,17 29,0 97,7 2,1 864,0 7,8 8,85 0,21 31,0 92,5 1,9 821,9 9,0 8,88 0,21 33,0 85,4 2,0 790,1 7,9 9,26 0,23 35,0 76,0 2,8 675,6 6,8 8,89 0,34 37,0 71,5 1,9 699,0 7,7 9,77 0,28 39,0 63,1 1,3 633,6 7,0 10,05 0,24 41,0 55,1 1,7 559,0 7,3 10,14 0,33 43,0 50,1 1,3 510,7 5,1 10,20 0,28 45,0 41,3 1,3 462,4 4,6 11,20 0,38 47,0 37,4 1,2 418,6 6,7 11,21 0,41 49,0 32,7 1,2 377,3 4,5 11,54 0,45

Hodnoty tab.5.7. jsou použity pro sestrojení grafů 5.4.a) a b) dokumentujících závislost produkce izotopů 194Au a 198Au ve zlatých foliích podél terče a závislost vzájemného poměru obou isotopů při ozařování protony s Ep=2,5 GeV. Pro zvýšení přehlednosti byly výtěžky 198Au v grafu 5.4.a) kráceny faktorem 10.

Graf 5.4.b) Poměr výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV

Graf 5.4.a) Výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV (výtěžky 198Au kráceny faktorem 10)

6

8

10

12

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

198Au/194Au0

50

100

150

200

250

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

(10*

6 at

omů/

g)

194Au

198Au

40

Obr.5.2. Uložení pozaďových send-vičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči

V grafu a) je zřetelně patrné ostřejší maximum produkce 194Au ve foliích v oblasti kolem 13.cm podél terče, narozdíl od maxima produkce 198Au, jež není zdaleka tak výrazné. Také poměr produkce 198Au/194Au je směrem ke konci terče jednoznačně rostoucí. Protože díky rozdílnému mechanismu vzniku obou izotopů lze z poměrů jejich výtěžků tvrdit, že podíl pomalých neutronů v celkové intensitě neutronového pole podél terče roste ve směru ke konci terče. Oproti tomu z teorie tříštivých srážek v tlustém terči a ze simulací provedených před experimentem plyne (kap.2.1.), že střední energie neutronů podél terče ve směru ke konci terče roste, tudíž podíl nízko energetických neutronů se snižuje. Možným vysvětlením je, že terč se nachází v poli nízko energetických neutronů jež jsou zřejmě na materiálu kolem terče (podlaha, technická zařízení urychlovače, atd.) zpětně rozptýlenými a zpomalenými neutrony původně vzniknuvšími ve spalačním terči. Toto pole by nemělo mít významná maxima a jeho intensita v těsném okolí terče bude zřejmě neměnná. Tím by se mohla vysvětlit i menší strmost vrcholu produkce 198Au ve zlatých foliích. Pokud by bylo možné odečíst konstantní výtěžek coby příspěvek od zpětně rozptýlených neutronů, vzrostl by relativní poměr mezi oblastmi s nejvyššími a nejnižšími výtěžky 198Au, maximum produkce 198Au by se stalo strmějším a více by se přiblížilo tvaru produkce 194Au. O přímém experimentálním důkazu přítomnosti pole zpětně odražených neutronů a jeho vlivu na tvar závislosti výtěžků 198Au podél terče pojednává následující kapitola 5.2.4..

5.2.4. Monitory neutronového pozadí

V ideálním experimentu, kdy by celá soustava spalačního terče byla umístěna v nekonečně velkém vakuu, odlétaly by již jednou z terče vyražené neutrony (a ostatní částice) pryč a výsledky aktivačních a transmutačních reakcí by byly oproštěny od vlivu zpětně odražených neutronů. V reálném experimentu však jakýkoliv materiál kolem terče (např. podlaha, měřící aparatury apod.) působí na neutrony jako reflektor a zároveň i jako moderátor. Takto nazpět odražené neutrony mohou zasáhnout proměřovaný vzorek a falešně zvýšit výtěžek aktivační či transmutační reakce. Fakt, že pravděpodobnost návratu odraženého neutronu klesá s druhou mocninou vzdálenosti terč-reflektor, je kompenzován tím, že takovéto neutrony bývají již po mnoha srážkách zpomaleny na takové energie, kdy výrazně roste účinný průřez pro radiační záchyt těchto neutronů. V praxi by pak tímto „neutronovým pozadím“ měly být nejvíce ovlivněny výtěžky reakcí (n,γ), zatímco vliv na výtěžky všech prahových reakcí by měl být zanedbatelný.

Pro sledování intensity neutronového pozadí byly ve vzdálenosti 35 cm od terče umístěny dvě soustavy monitorů pozadí, tzv. „pozaďové sendviče“ (pro 2,5 GeV ozařování, i pro ozařování 1,3 GeV protony), složené z hliníkových, měděných a zlatých folií (podrobněji viz kap.2). Umístění monitorů vzhledem k terči je znázorněno na obr.5.2.

Do této práce je však postačující zahrnutí studia pouze dvou izotopů. Prvním je opět dobře měřitelný 24Na produkovaný v hliníkových foliích pouze rychlými neutrony a druhým isotopem je 198Au vznikající záchytem neutronu na jádře jediného stabilního izotopu zlata, 197Au. Reakce 197Au(n,γ)198Au je na měkkou složku neutronového spektra zvláště citlivá a jejím projevem je silná linka 411,08 keV, kdy Iγ=96%, pocházející z β- rozpadu 198Au na 198Hg s T1/2=2,69517d.

41

Tab.5.8. Výtěžky 24Na a 198Au v hliníkových a zlatých foliích pozaďových sendvičů (výtěžky z PS 3 a 4 násobeny faktorem 1,47)

Výtěžky obou izotopů v sendvičích PS 1-4, kdy PS 1 a 2 byly použity při energii protonů

2,5 GeV a PS 3 a 4 při energii 1,3 GeV, jsou uvedeny v tab.5.8., hodnoty výtěžků z PS 3 a 4 byly opět násobeny faktorem 1,47, aby byl pro porovnání smazán vliv rozdílných celkových intensit svazků ozařujících protonů.

Ep=2,5 GeV

sendvič Výtěžek 24Na (106 atomů/gram) AbsErr Výtěžek 198Au

(106 atomů/gram) AbsErr PS 1 15,53 0,56 219,0 3,9 PS 2 16,63 0,52 245,0 4,9

Poměr PS1/PS2 0,934 0,045 0,894 0,024 Ep=1,3 GeV

sendvič Výtěžek 24Na (106 atomů/gram) AbsErr Výtěžek 198Au

(106 atomů/gram) AbsErr PS 3 8,48 0,24 139,1 2,6 PS 4 8,57 0,25 122,0 2,5

Poměr PS3/PS4 0,989 0,040 1,141 0,031 2,5 GeV/1,3 GeV

Poměr PS1/PS3 1,831 0,084 1,574 0,041 Poměr PS2/PS4 1,940 0,083 2,008 0,057

V tabulce uvedené chyby jsou čistě statistické. Z uvedených hodnot nelze zcela prokazatelně říci, zdali vyšší neutronové pozadí bylo v místě monitorů PS 1,3 nebo v místech PS 2,4. Proto je nutné vycházet ze střední hodnoty výtěžků naměřených v PS 1,2 a PS 3,4 a brát intensitu neutronového pole za konstantní z hlediska umístění monitorů PS 1-4.

Dále je z výtěžků 24Na patrné, že při energii primárních protonů 2,5 GeV byla intensita rychlých neutronů v oblasti PS zhruba 1,9krát vyšší než v případě protonů o energii 1,3 GeV. Tato hodnota je v souladu s hodnotami poměru výtěžků 24Na na bočních foliích, z oblasti prostřední části terče, při stejném poměru energií (viz tab.5.3.). Proto se nabízí srovnání právě s výtěžky z folií v poloze kolem 25 cm od začátku terče. Poměr těchto výtěžků je téměř identický pro případy obou energií incidentních protonů a činí 16,9 (ve smyslu folií boční/pozaďové).

V případě zanedbatelného příspěvku zpětně odražených rychlých neutronů musí klesat intensita pole rychlých neutronů s druhou mocninou vzdálenosti od zdroje. Protože v případě spalačního terče není možné přesně lokalizovat zdroj neutronů, vezměme za referenční hodnoty vzdálenosti bočních folií, resp. monitorů pozadí, od osy terče. V tom případě by zhruba mělo symbolicky platit:

(V.17) PS1,3+PS2,4

2 = (BS13) (5cm)2

(35cm)2 , kde PS značí výtěžky z jednotlivých hliníkových monitorů a BS13 je symbol pro výtěžky 24Na z boční folie umístěné v poloze 25,0 cm podél terče (viz tab.5.3.). V případě 2,5 GeV protonů by výsledkem (V.17) byla hodnota PS1,2=5,4; v případě 1,3 GeV protonů pak PS3,4=3,0. Když uvážíme, jak bodově nelokalizovatelným zdrojem neutronů spalační terč je, lze konstatovat že vztah (V.17) je dobrou aproximací a výsledky z něj plynoucí jsou v souladu s naměřenými hodnotami. Stačilo by totiž vzít za zdroj neutronů oblast o 2-3 cm směrem proti svazku a výsledky (V.17) by byly naprosto shodné s experimentálními výtěžky 24Na v hliníkových foliích monitorů pozadí dle tab.5.8. Proto jsou naměřené výtěžky 24Na silnou indicií, že intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná, spíše až naprosto zanedbatelná.

42

Graf 5.5. Poměry výtěžků 198Au/194Au podél terče při Ep=2,5 GeV s a bez započítání vlivu neutronového pozadí určeného z výtěžků 198Au ve zlatých pozaďo-vých foliích

V případě výtěžků 198Au v monitorech pozadí není (v rámci této práce) k dispozici srovnání s výtěžky 198Au v bočních či horních foliích pro Ep=1,3 GeV. Přesto lze i jen na základě srovnání výtěžků při energii protonů 2,5 GeV učinit některé závěry. Vezmeme-li tentokrát za referenční srovnání poměr výtěžků mezi horními foliemi ze středu terče a průměrného výtěžku z folií monitorů pozadí podle symbolického zápisu:

(V.18a) PS1+PS2

2 S13 = 0,241(5) pro 198Au

(V.18b) PS1+PS2

2 S13 = 0,054(2) pro 24Na

je evidentní, že intensita pole rychlých neutronů klesla v oblasti PS 4,5krát více (ve srovnání s intensitou v oblasti 25.cm terče) než intensita neutronů pomalých. Proto lze prohlásit, že intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií. Ze srovnání výsledků (V.18a,b) je dokonce možné ohodnotit příspěvek tohoto

neutronového pozadí. Pokud totiž v našich úvahách zanedbáváme neutronové pozadí rychlých neutronů, je pokles výtěžku 24Na ve foliích PS1 a PS2 vůči výtěžku v S13 daný pouze geometrickým faktorem, tj. klesá se vzdáleností PS od zdroje (kterým je terč). Kdyby zdrojem pomalých neutronů byl také pouze terč, musely by stejné zákonitosti vyjádřené stejným geo-metrickým faktorem platit i pro výtěžky 198Au ve zlatých foliích. Což se ovšem nepozoruje, neboť čistý geometrický faktor je navýšen přítomností konstantního neutro-nového pozadí. Faktor daný vztahem (V.18a) je tedy součtem "čistého" geometrického faktoru daného vztahem (V.18b.) plus jistý doplněk daný pozadím. Tento doplněk je roven (0,241-0,054)=

0,187 a tvoří zhruba 78% faktoru daného vztahem (V.18a) což znamená, že podíl výtěžku 198Au ve zlatých foliích PS způsobený pozadím je právě těchto 78%, tedy zhruba (180+-12).106 atomů/gram. Pokud bychom tento výtěžek jednotně odečetli od výtěžků 198Au na jednotlivých foliích a porovnali je s výtěžky 194Au, je možné ohodnotit míru přesnosti určení příspěvku pomalých neutronů. Podle této idey byl sestrojen graf 5.5.

Po odečtení odhadovaného vlivu pomalých neutronů se průběh poměru 198Au/194Au výrazně změnil směrem k předpokládanému trendu, kdy ke konci terče roste podíl vysoko-energetických neutronů produkujících 194Au v prahových reakcích (n,4n). Avšak i v tomto případě podle grafu 5.5 příspěvek nízko energetických neutronů roste až do oblasti 35.cm terče. Pro podrobnější vysvětlení tohoto jevu by bylo potřeba detailnější znalosti závislosti intensity neutronového pozadí v okolí terče stejně jako jeho střední energie, neboť i s malou změnou střední energie pomalých neutronů mění se významně účinný průřez reakcí typu (n,γ) což může značně poznamenat závislost produkce 198Au na uložení podél terče či v jeho okolí. K tomuto účelu však nebyl experiment určen ani uspořádán. Pro potřeby studia transmutačních reakcí v jodových vzorcích však plně stačí kvalitativní zjištění přítomnosti

4

6

8

10

12

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

poměr 198Au/194Au sneutronov ým pozadímpoměr 198Au/194Au s odečtenímneutronov ého pozadí

43

Obr.5.3. Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče

neutronového pozadí a představa o míře jeho vlivu na produkci izotopů vznikajících radiačním záchytem neutronu.

5.2.5. Měděná páska pro měření asymetrie neutronového pole

Pro doplnění informace o případné asymetrii dopadajícího protonového svazku danou bočními aktivačními foliemi a čelními monitory byla po třech čtvrtinách obvodu olověného kotouče č.3 umístěna měděná páska. Její uložení po obvodu kotouče a rozdělení do 12 segmentů je patrné z obr.5.3.

Protože přirozené izotopické složení mědi je 69,2% 63Cu a 30,8% 65Cu nepochází téměř žádný výtěžek neutronové aktivace z jedné unikátní reakce, ale je součtem dvou nezávislých výtěžků dvou samostatných reakcí na různém izotopu vedoucích na týž výsledný produkt. Příkladem jest produkce spektroskopicky zajímavého izotopu 61Cu s poločasem rozpadu T1/2=3,333h, který je výsledkem reakcí 65Cu(n,5n)61Cu a 63Cu(n,3n)61Cu. V obou případech jde o prahové reakce a množství 61Cu v aktivovaném vzorku je proto závislé na intenzitě neutronového spektra v oblasti vysokých energií.

Dalším možným zajímavým izotopem by mohl být 64Cu s T1/2=12,700h vznikající v reakcích 65Cu(n,2n)64Cu a 63Cu(n,γ)64Cu. Protože radiační záchyt neutronu je bezprahovou reakcí, je produkce 64Cu citlivá i na měkkou složku neutronového spektra. Nevýhodou tohoto izotopu je však velice slabá absolutní intenzita jeho jediného γ-přechodu 1345,8 keV, kdy Iγ=0,473%.

Ačkoliv ve spektrech aktivovaných měděných folií lze nalézt i mnoho jiných snadno identifikovatelných produktů (např. 52Mn, 54Mn, 56Mn, 48Sc, 48V a mnoho dalších …), jejich přínos je pro měření asymetrie protonového svazku minimální. Vzhledem k malému množství v němž jsou produkovány by k výraznějšímu zpřesnění jejich výtěžků bylo potřeba mnohem delších měření na detektoru, což by však bylo na úkor přesnosti měření ostatních vzorků s vyšší prioritou.

Ukazatelem asymetrie svazku je proto produkce 61Cu a 64Cu, jejichž výtěžky byly stanoveny z přechodů 282,96 keV; 373,05 keV; 588,61 keV; 656,01 keV a 1185,23 keV pro 61Cu a 1345,75 keV pro 64Cu. Výtěžky obou izotopů v jednotlivých segmentech pásky jsou uvedeny v tab.5.9. Vezmeme-li v úvahu, že uvedené chyby jsou čistě statistické a skutečné chyby jsou vyšší o systematickou chybu 5%-8% popsanou v kap.5.2.1., je jasně patrné, že výtěžky 61Cu mají své jednoznačné maximum na hranici 6. a 7. segmentu. Oproti tomu výtěžky 64Cu jsou spíše statisticky rozptýleny kolem jisté střední hodnoty a své maximum nemají. Názorněji lze oba jevy dokumentovat sestrojením grafu 5.6. z hodnot tab.5.9, pro který byly výtěžky 64Cu pro přehlednost kráceny faktorem 10. Protože jedním z kanálů produkce 64Cu je také reakce 63Cu(n,γ)64Cu, lze se právem domnívat, že příčinou zhruba konstantní závislosti produkce 64Cu na poloze kolem terče je přítomnost neutronového pozadí popsaného v kapitole 5.2.4. Oproti tomu je produkce 61Cu možná pouze prahovými kanály, tedy nezávisle na přítomnosti zpětně odražených zpomalených neutronů a závislost produkce tohoto izotopu na poloze kolem terče tak skutečně vyjadřuje intensitu pole rychlých neutronů právě vyletujících z terče. Maximum produkce 61Cu v oblasti 6. a 7. segmentu pásky patrné z grafu 5.6. tak svědčí o výrazně vyšším počtu rychlých neutronů vyletujících z horního povrchu terče, než z ostatních jeho částí.

44

5.2.6. Asymetrie neutronového pole

Protože v mnoha z předešlých souborů studovaných výsledků se objevily silné příznaky asymetrie neutronového pole kolem terče, pokusím se v této kapitole o sjednocení všech dosavadních poznatků a o zformování reálné představy příčiny této asymetrie.

Základní přesvědčivou evidencí o asymetrii neutronového pole jsou rozdílné výtěžky 24Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu a po boku spalačního terče. Navíc z grafů 5.3.a) b) je patrný pokles asymetrie výtěžků 24Na směrem ke konci terče.

Takovou silnou asymetrii by mohl způsobit například výrazně rozfokusovaný nebo silně eliptický svazek.

Proti rozfokusovanému svazku však hovoří jediné výrazné a jednoznačné maximum v produkci 61Cu v měděné pásce jak je ukázáno v grafu 5.6., které svědčí minimálně o svazku symetrickém podél osy z (probíhající ve směru nahoru/dolu). Jinak by totiž symetrické maximum produkce 61Cu nemohlo být mezi 6. a 7. segmentem, což odpovídá vrcholu terče, ale bylo by zřejmě v jiné oblasti, či by takových vrcholů produkce mohlo být i více. Neboť podle simulací D.Hanušové se jakékoliv vychýlení bodového svazku od středu terče projeví nárůstem intensity neutronového pole v místě povrchu terče ve směru vychýlení svazku.

Výsledky výtěžků 61Cu v měděné pásce ponechávají ještě možnost silně eliptického svazku, jenž by se projevil druhým maximem produkce 61Cu v oblasti pod terčem. Protože však páska obepínala terč pouze ze tří čtvrtin a nepokrytá čtvrtina byla právě ta, vymezující spodní oblast terče, není možné z jistotou potvrdit nebo vyvrátit tuto domněnku.

Vrátíme-li se však zpět k výsledkům výtěžků 24Na v čelních monitorech a k nim vázaným úvahám v kap.5.2.2. musíme představu silně eliptického svazku opustit, neboť takový svazek by nutně musel zasahovat oblast Small. Při ozařování 1,3 GeV protony byla oblast Small zasažena pouze 14% svazku stejně tak jako oblast Up. To ale znamená, že zhruba 70-75% svazku zasáhlo oblast Big mezi okraji Small a Up. To už je však lepší klasifikovat jako přímý zásah svazku zhruba kruhového průměru do středu oblasti mezi Small a Up, protože v oblasti zhruba stejné plochy jako je Small (šířka pásu Big mezi Small a Up je 2,2 cm) byla naměřena 5 krát vyšší intensita svazku než v oblasti Small nebo Up. Této teorii by napovídal i údaj od obsluhy urychlovače, podle nějž je průměr svazku zhruba roven 3 cm. Domnívám se, že výše byly předloženy experimentálně podložené důkazy pro tvrzení, že průměr svazku dopadajících protonů byl skutečně kruhového průřezu a zasahoval terč kolmo nad jeho středem.

61Cu 64Cu Segment

pásky Výtěžek

(106 atomů/g) AbsErr Výtěžek

(106 atomů/g) AbsErr

1 109,3 1,7 850 55 2 112,5 1,9 687 49 3 121,2 1,9 607 47 4 126,2 2,0 620 51 5 143,6 1,9 779 52 6 157,5 1,8 723 61 7 153,0 2,0 895 57 8 134,9 3,1 633 51 9 105,3 2,1 528 45 10 119,5 1,9 687 45 11 117,6 2,5 737 58 12 95,4 1,9 750 49

Graf 5.6. výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce (výtěžky 64Cu kráceny faktorem 10)

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

0 2 4 6 8 10 12segment pásky

výtě

žek

(10*

6 at

omů/

gram

)

61Cu

64Cu

Tab.5.9. Výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce

45

Podle úvah již jednou prezentovaných v 5.2.4 (o čelních monitorech) lze ohodnotit vzdálenost zásahu terče svazkem, kdy při ozařování protony s energií 1,3 GeV byl terč zasažen zhruba 2 cm kolmo nad středem čelní plochy terče. S uvážením 43% celkové intenzity svazku registrované v Small při energii protonů 2,5 GeV se lze domnívat, že těžiště svazku zasáhlo terč v místě zhruba 1 cm nad středem jeho čelní plochy. Pravděpodobný zásah svazku je pro obě energie dopadajících protonů zobrazen na obr.5.4..

Pokud tedy přijmeme hypotézu nadsazeného

zásahu terče svazkem, vyvstává otázka, jaký vliv bude mít posunutí zdroje dopadajících protonů na výsledné neutronové pole a tím pádem i na výsledné výtěžky aktivačních i transmutačních reakcí. Zde je nutné říci, že v době psaní této práce ještě nebyla dohotovena podrobnější simulační studie věnující se právě vlivu posunutí zdroje. Přesto je možné učinit jisté odhady. Už víme (potvrzeno i simulačně [26].)), že intensita produkovaného neutronového pole roste v místech, ke kterým se zdroj protonů posunul. Dá se očekávat, že průchodem terčem se bude svazek rozšiřovat a jeho přesný profil se bude „rozmazávat“. Je možné očekávat, že asymetrie pole by se tím mohla částečně stírat, čemuž nahrávají i grafy 5.3., kde je právě klesající asymetrie směrem

ke konci terče jasně patrná. V tuto chvíli může být jistě přínosné srovnání experimentálních výtěžků nějaké aktivační reakce s analogickými výtěžky pocházejícími ze simulací, v kterých byl svazek dopadajících protonů směrován do středu čela terče, ve směru rovnoběžném s podélnou osou terče. Toto srovnání je učiněno v grafu 5.7., kde jsou srovnávány výtěžky

24Na z horních hliníkových folií při energii 1,3 GeV (uvedených v tab5.3.) s relativními(!) výtěžky 24Na simulo-vanými při přípravě experimentu (kap.2) s energií protonů 1,5 GeV za výše specifikovaných podmínek.

Ačkoliv energie dopadajících protonů nejsou stejné, jsou si velice blízké a na tvar průběh výtěžku 24Na v závislosti na umístění folie podél terče nemá podstatnější vliv. Pro relativní srovnání byly simulované výtěžky násobeny konstantním faktorem, jehož výše však není důležitá, a byla volená tak, aby rozdíl průběhů obou závislostí byl co možná nejzřetelnější. Mnohem závažnější je však průběh obou závislostí, simulované a experimentální. Ze srovnání tohoto grafu je totiž zřejmé výrazně vyšší relativní maximum produkce 24Na v experimentu než

v simulacích. Jinými slovy : vrchol produkce 24Na je v experimentu výrazně strmější, nežli v simulacích. To, že by tento vrchol mohl být strmější je důsledkem vyšší intensity

Obr.5.4. Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při Ep=2,5 a 1,3 GeV

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50poloha (cm)

rela

tivní

výt

ěžek

24Na experiment24Na simulace

Graf 5.7. Srovnání experimentálních výtěžků 24Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV.

46

Tab.5.10. Studované produkty transmutace 129I a 127I s jejich základními charakteristikami

neutronového pole v horních oblastech díky posunutí svazku směrem nahoru od středu terče a pak jeho následné „rozmazávání“ při průchodu terčem. Tímto efektem však podle mého názoru není možné vysvětlit takto výrazný rozdíl, kdy experimentální produkce 24Na (odrážející přítomnost rychlých neutronů ve spektru) klesá mezi 9. a 49.cm terče na ≈10% své maximální hodnoty oproti poklesu na ≈20% maximální hodnoty v případě produkce simulované.

Ač bez důkazu, rád bych zde předložil svou hypotézu. Přikláním se totiž k názoru, že takovýto výrazný pokles intensity neutronového pole ve směru ke konci terče může způsobit jedině svazek incidentních protonů zasahující terč sice v místě kolmo nad středem čela terče, ale pod mírným záporným úhlem tak, že postupem do hlouby terče se svazek opět blíží k podélné ose terče, pod kterou se i případně může dostat.

Jsem si vědom toho, že pro podpoření tohoto tvrzení je možné provést již jen teoretickou simulaci, neboť experimentální uspořádání nebylo na tuto možnost připraveno. Ať už je však příčina tohoto výrazného poklesu intensity pole jakákoliv (je možná samozřejmě i systematická chyba v simulacích, či může jít o skutečně přirozený důsledek „rozmazávání svazku při jeho průběhu terčem), jak je patrné z následujících kapitol, provází srovnávání všech provedených simulací a naměřených výtěžků jakýchkoliv reakcí. V těchto souvislostech se znovu potvrzuje, že srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou a budu se proto dále držet v co nejvyšší míře konceptu srovnávání výhradně relativních výtěžků.

5.3. Výtěžky transmutačních reakcí v jodových vzorcích

Jodovým vzorkům, coby nejsledovanější součásti celého experimentu byla věnována

největší pozornost. Přestože, vzhledem k rozsahu experimentu, bylo nutné proměřit několik set aktivovaných folií, jodovým vzorkům byl přidělen zdaleka nejvyšší detektorový čas. To umožnilo opakovaná měření v různých dobách po skončení ozařování s cílem plynulého pokrytí širokého intervalu poločasů rozpadu všech nejvýznamnějších transmutačních produktů. Přehled transmutačních produktů jimiž se zabývá tato práce je uveden spolu s jejich nejzákladnějšími charakteristikami v tab.5.10.

Produkční reakce Izotop Poločas rozpadu Nejvýznamnější γ-přechody (keV) I-129 I-127

I-130 12,36 hod 418,1; 536,1; 668,5; 739,5 (n,γ) - I-128 24,99 min 442,9 (n,2n) (n,γ) I-126 13,11 dnů 388,6; 666,3; 753,8 (n,4n) (n,2n) I-124 4,176 dny 602,7; 722,8 (n,6n) (n,4n) I-123 13,27 hod 159,0 (n,7n) (n,5n) I-121 2,12 hod 212,2 (n,9n) (n,7n) I-120 83 min 560,4 (n,10n) (n,8n)

S přihlédnutím k výše uvedeným údajům byly proto vzorky 1-I-129 a 2-I-129 měřeny

celkem sedmkrát a 3-I-129 spolu s 4-I-129 šestkrát. Poprvé byly vzorky měřeny po dobu 24 hodin několik dnů před ozařováním (s cílem identifikovat případné jiné izotopické příměsi). Poslední měření proběhlo zhruba dva týdny po ozáření také s dobou expozice zhruba 24 hodin.

47

5.3.1. Charakteristika transmutačních produktů

V této části bych se rád věnoval specifickým problémům provázejícím identifikaci a následné určení výtěžku jednotlivých izotopů. Proto je zde též vhodné místo i na stručnou zmínku o dvou nejzávažnějších problémech ovlivňujících celý přístup k analýze jodových spekter.

Prvním takovým závažným problémem byla konstrukce jodových vzorků (podrobnosti viz kap.2.2.1.), kdy hliníkové pouzdro svou hmotností více až stonásobně překračovalo hmotnost samotných jodových náplní. Tato pouzdra byla samozřejmě spolu s jodem také aktivována, čehož projevem byly v naměřených spektrech, všemu naprosto dominující, linky 1368,6 a 2754,0 keV z rozpadu naprodukovaného 24Na. Díky obrovskému Comptonovskému pozadí z těchto linek tak docházelo k výraznému rozmazávání peaků pocházejících z mnohem méně intensivnějších přechodů.

Druhým neméně významným problémem byly vzorky 1-I-129 a 2-I-129, které již byly jednou ozařovány přímo vysoko energetickým protonovým svazkem. Experiment s těmito vzorky proběhl na podzim roku 1999, proto v nich zůstávalo stále ještě výrazné množství aktivních izotopů, bohužel mnoho z nich shodných s námi očekávanými produkty.

Konkrétní dopady obou zmíněných problémů budou níže uvedeny v souvislosti s jednotlivými izotopy.

• 130I: Tento izotop patřil mezi nejsnáze měřitelné. Čtyři silné přechody (418,1; 536,1; 668,5 a

739,5 keV) byly zárukou přesného měření a sloužily též jako kontrola správně provedené kalibrace obou detektorů, neboť 130I byl identifikován v prvních čtyřech až pěti měřeních s výbornou statistickou přesností. Všechny uvedené přechody jsou unikátní a neinteragují s žádným významnějším přechodem jiného izotopu pocházejícího ať už z experimentu, nebo přírodního radioaktivního pozadí. Nevýhodou tohoto izotopu je citlivost na přítomnost zpětně odražených zpomalených neutronů, neboť je produkován v reakcích (n,γ). Jde také o jediný izotop jódu, který mohl vzniknout pouze jedinou reakcí bez produkčního příspěvku z 127I.

• 128I: Problém příliš hmotného hliníkového pouzdra nejvíce poznamenal právě 128I. Při jeho

krátkém poločasu rozpadu bylo nutné co nejdříve po ozáření proměřit aktivované vzorky. V té době však byla nejvyšší i aktivita 24Na a pro získání alespoň částečně vyhovující statistiky bylo nutné delší měření, než by bylo potřeba bez tak výrazného pozadí. Tím již však nebyl vytvořen prostor pro měření i třetího vzorku, neboť v době uvolnění jednoho ze dvou detektorů aktivita 128I v 3-I-129 poklesla na spektroskopicky nezajímavou úroveň. Ačkoliv se jedná o významný transmutační kanál (reakce 129I(n,2n)128I + 127I(n,γ)128I), jeho studium je komplikované. Díky rozdílnému charakteru produkce z obou jodových izotopů je tendence poměru výtěžků v jednotlivých vzorcích hůře odhadnutelná a velice špatně měřitelná. Situaci neulehčuje ani pouze jediný výraznější γ-přechod 442,9 keV.

• 126I: Tento izotop se pro nás stal jistým standardem pro vzájemná porovnávání výtěžků

jednotlivých izotopů z různých vzorků. Je totiž nejblíže k linii stability z jodových izotopů, které vznikají výhradně prahovými reakcemi, u kterých nejsou proto výsledky ovlivněny

48

přítomností nežádoucího neutronového pozadí, a teprve zde je možno plně sledovat měnící se strukturu neutronového pole (jak bude popsáno při hodnocení konkrétních poměrů kap.6).

Určení jeho přesných výtěžků se tak může podepsat na celkovém charakteru srovnání všech transmutačních produktů. Docílení přesných hodnot však nebylo vždy možné. Výhodný poločas rozpadu (T1/2=13,11d) činí 126I imunním vůči problémům s aktivitou hliníkového pouzdra (T1/2(24Na)=14,959h), ale není mnoho platný proti druhému problému, již jednou ozářených vzorků. Tím došlo k jistému znehodnocení výsledků výtěžků 126I, neboť z měřitelných přechodů je linka 388,6 keV na úpatí Comptonovské hrany od anihilačního peaku a navíc v těsném sousedství linky 391,7 keV od 113Sn (T1/2=115,1d) o zhruba 25krát vyšší intensitě v případě 2-I-129. Další měřitelné přechody 666,3 a753,8 keV jsou však stejné jako linky rozpadajícího se 126Sb (T1/2=12,46d). Jeho produkce se naštěstí ukázala být velice nízkou, těžko však přesně kvantifikovatelnou (díky téměř totožným T1/2).

• 124I: 124I se vzhledem k poločasu rozpadu T1/2=4,176d problém aktivovaných pouzder také

netýká, ale jeho jediná přesněji měřitelná linka 602,7 keV je shodná se stejně energetickým přechodem doprovázejícím rozpad 124Sb s T1/2=60,20d. Zůstatek tohoto parazitního izotopu v již ozářených vzorcích 1-I-129 a 2-I-129 nebyl již příliš vysoký a tak i v součtu s nově naprodukovaným 124Sb tvořil maximálně 20% příspěvek do peaků sdílených spolu s 124I. Díky rozdílným poločasům rozpadu šlo oba příspěvky snadno rozdělit aniž by část pocházející z 124I byla zatížena významnější dodatečnou chybou.

• 123I: S poločasem rozpadu T1/2=13,27h byl tento izotop poznamenán při všech měřeních vlivem

hliníkového pozadí. Navíc jeho jediný významný γ-přechod o energii 159,0 keV je shodný se silným přechodem 123Te s T1/2=119,7d. Ve spektrech 3-I-129 a 4-I-129 bylo příspěvky od obou izotopů možné snadno, se zachováním solidní přesnosti, oddělit. Ve spektrech prvního a zvláště druhého vzorku však byl zůstatek 123Te z minulého experimentu stále ještě tak výrazný, že rozdíl v aktivitě teluru před a po našem ozařování byl nezjistitelný, což vnáší do výsledku další dodatečnou chybu a zároveň vyřazuje 123Te ze souboru transmutačních produktů naměřených ve všech vzorcích a vhodných tak ke studiu změn poměrů výtěžků v jednotlivých vzorcích.

Do linky 159,0 keV přispívá v prvních hodinách po ozáření též významnou měrou 117Sb s poločasem rozpadu T1/2=2,80h, bohužel však v kombinaci ještě s jinými izotopy, jež se nepodařilo spolehlivě identifikovat. Tím je určení 123I omezeno pouze na měření v pozdější době po ozáření.

• 121I: Transmutační kanál vedoucí k produkci 121I z celkového pohledu není díky malé četnosti

příliš zajímavý. O to přínosnější je však jeho studium, neboť přináší informace o skutečně vysokoenergetické části neutronového spektra. Ke vzniku 121I vedou reakce s vyražením 8 (v případě produkce z 129I) nebo 6 neutronů (v případě 127I), k čemuž je potřeba minimální energie Etresh≈65 MeV, resp. Etresh≈45 MeV.

Při rozpadu na 121Te dochází k vyzáření téměř výhradně pouze fotonu o energii 212,2 keV, která je však shodná s přechodem izomerního stavu 121mTe s poločasem rozpadu T1/2=154d. I tento izomer patřil mezi relikty experimentu s 1-I-129 a 2-I-129. Díky krátkému poločasu 121I však určení aktivity parazitního teluru bylo poměrně přesné, neboť v měřeních, kdy

49

všechen 121I byl již rozpadnut pocházely fotony s energií 159,0 keV výhradně právě od 121mTe. To se však s jistotou nedá tvrdit o příspěvcích 121I z doby těsně po ozařování, neb k dispozici je pouze jediné měření, které tak samo nedokáže odhalit případnou přítomnost jiného izotopu s kratším poločasem rozpadu než 121I. Přestože z tohoto hlediska nejsou výtěžky 121I naprosto spolehlivé, jsou také součástí srovnávacích studií. Tento izotop je totiž posledním, nejvzdálenějším od linie stability, jehož produkce z obou izotopů zastoupených ve vzorku vede přes jediný unikátní kanál a jehož výtěžek byl naměřen ve všech vzorcích.

• 120I: Výtěžky tohoto izotopu nebyly naměřeny na vzorku 3-I-129. Před samotným

experimentem se ani neočekávala možnost sledovat i takovéto izotopy a proto ačkoliv jeho poločas rozpadu (T1/2=81m) je příznivější než v případě 128I, nebylo měření krátce po ozařování s tímto vzorkem provedeno. Právě z důvodů krátkého T1/2 se 120I v žádných po sobě provedených měřeních nevyskytuje, není proto možné určit (stejně jako v případě 121I) případné parazitní příměsy.

Izotop 120I nemá proto pro naše původní záměry (sledovat změny v poměrech produkce jednotlivých izotopů) tak velký význam, je však cenným důkazem přítomnosti neutronů s energií zhruba nad 70 MeV, třeba už v oblasti 9.cm spalačního terče.

• 125I,122I: Na závěr tohoto výčtu transmutačních produktů je vhodné zmínit se i o izotopech 125I a

122I, jejichž absence v předchozím textu pozornému čtenáři jistě neunikla. Poločas rozpadu 125I je T1/2=59,408d, při něm ale dochází k vyzáření fotonu jen v 6,68% a

navíc jeho energie je pouhých 35,49 keV, tedy v oblasti, kterou už běžné γ-spektrometry nepokrývají.

Poločas rozpadu 122I je velice kratičký, T1/2=3,63m, což tento izotop činí za našich podmínek, kdy prodleva mezi koncem ozařování a prvním měřením je více jak hodinová, neměřitelným.

V jodových vzorcích docházelo samozřejmě k produkci i mnoha dalších izotopů nejenom

jódu, ale studium většiny z nich by překročilo rámec této práce a díky spíše menší četnosti jejich produkce by ani nepřineslo žádné přesnější či překvapivější výsledky. Proto jsem se okrajově zmínil o některých z nich (123Te, 121mTe, 126Sb, 124Sb ….) pouze v souvislosti s jejich vlivem na analýzu výtěžků studovaných izotopů jódu. V dalším textu již na jejich výskyt nebude brán ohled.

5.3.2. Srovnání výtěžků 130I pro ověření správné kalibrace měřících pozic

Protože všechny jodové vzorky byly proměřovány s použitím spektroskopického filtru, navíc i ve vzdálenějších geometriích, není možné posoudit vzájemnou korespondenci kalibrací jednotlivých měřících pozic podle výtěžků z aktivačních folií. Pro posouzení systematické chyby rozdílnými měřícími geometriemi, vnášené do dalších výsledků z jodo-vých vzorků, je proto nutné provést porovnání výtěžku 130I ze všech jeho uvažovaných přechodů v jednotlivých měřeních. Výhodou tohoto postupu je možnost srovnání dostatečně přesných vzájemně si odpovídajících hodnot ve všech nejdůležitějších měřeních.

50

Tab.5.11.b) Výtěžky 130I ve vzorku 2-I-129 podle jednotlivých měření

Tab.5.11.c) Výtěžky 130I ve vzorku 3-I-129 podle jednotlivých měření

Tab.5.11.a) Výtěžky 130I ve vzorku 1-I-129 podle jednotlivých měření

č.měření 1I129a 1I129b 1I129c 1I129d 1I129e

Geometrie

f2d/ort f1b/can f1b/can f1b/can f1a/ort

Přechod (keV)

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

418,1 351,8 58,4 313,0 16,6 315,8 16,9 323,5 23,6 358,7 34,4 536,1 352,4 19,0 324,7 10,3 322,9 10,8 337,9 10,5 329,2 10,9 668,5 341,2 45,7 325,2 10,9 324,8 11,6 309,2 13,3 339,2 17,3 739,5 341,4 36,2 325,5 11,6 340,9 13,9 334,0 15,0 358,0 14,7

Vážený výtěžek (106 atomů/g)

349,2 15,3 323,6 5,9 326,2 6,4 328,1 6,9 340,3 7,6

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

329,4 3,2

č.měření 2I129a 2I129b 2I129c 2I129d 2I129e

geometrie

f2a/can f2b/ort f2b/ort f1b/ort f1a/ort

Přechod (keV)

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

418,1 119,53 7,59 148,19 6,40 118,39 6,88 170,1 19,5 169,7 46,2 536,1 118,01 2,83 132,70 5,84 138,25 4,84 122,99 7,75 150,4 10,5 668,5 119,67 2,75 144,71 5,21 133,59 2,94 139,82 7,41 140,2 10,9 739,5 121,35 3,28 135,2 10,4 129,59 3,76 120,38 9,39 118,9 15,3

Vážený výtěžek (106 atomů/g)

119,53 1,69 138,87 3,64 133,22 2,09 128,98 4,65 140,3 6,8

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

127,1 1,2

č.měření 3I129a 3I129b 3I129c 3I129e

geometrie f2a/ort f2a/can f1b/can f1a/ort

Přechod (keV)

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

418,1 54,55 1,47 55,60 1,50 52,23 4,60 54,19 2,33 536,1 53,80 0,97 53,49 0,80 47,80 2,10 50,49 1,21 668,5 52,61 1,53 53,04 0,90 45,08 2,57 52,08 1,09 739,5 51,93 0,99 50,48 4,04 50,83 2,90 50,98 1,68

Vážený výtěžek (106 atomů/g)

53,10 0,58 53,55 0,55 48,09 1,36 51,55 0,70

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

52,60 0,34

51

Tab.5.11.d) Výtěžky 130I ve vzorku 4-I-129 podle jednotlivých měření

č.měření 4I129a 4I129b 4I129d 4I129e geometrie f1b/can f1b/can f1b/can f1a/ort Přechod

(keV) Výtěžek

(106 atomů/g) Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

Výtěžek (106 atomů/g)

Abs Err

418,1 54,12 3,74 50,98 3,87 53,67 5,20 50,05 6,56 536,1 52,06 1,61 53,95 1,66 52,24 2,56 56,48 3,33 668,5 51,84 1,61 53,48 1,82 49,85 3,99 59,26 3,67 739,5 55,44 2,22 55,41 1,03 53,07 3,50 49,19 3,99

Vážený výtěžek (106 atomů/g)

52,78 0,98 53,77 1,03 51,26 1,73 54,87 2,00

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

53,14 0,53

Absolutní chyby uvedené v tab.5.11.a)-d) jsou čistě statistického charakteru odvozené ze

statistické chyby fitované plochy peaku a dále počítané jako chyba váženého průměru z výtěžků jednotlivých přechodů, resp. měření.

Ze srovnání vážených výtěžků podle jednotlivých měření je patrné, že největší odchylka je v případě srovnání měření č. 2I129a a 2I129b, která činí 14%. Proto lze tuto hodnotu považovat za maximální úroveň dodatečné systematické chyby vážených výtěžků vůči celkovým váženým výtěžkům v jednotlivých vzorcích, v závislosti na počtu měření, typu detektoru a měřící geometrii na nichž byl daný izotop detekován. V případě izotopu jakým je 130I, který byl detekován při více měřeních, lze však tuto chybu považovat za výrazně menší, spíše zhruba do 5%. Pro ostatní izotopy se pak tato systematická chyba pohybuje na úrovni do 10%.

5.3.3. Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích

Experimentálně určené výtěžky izotopů jódu jako produktů transmutačních reakcí ve vzorcích jódu, umístěných v neutronovém poli spalačního terče, v závislosti na poloze vzorku podél terče a energii dopadajících protonů jsou uvedeny v tab.5.12.

Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV vzorek 1-I-129

(9.cm) 2-I-129 (37.cm)

3-I-129 (47.cm)

4-I-129 (37.cm)

Izotop Výtěžek (106 atomů/g) AbsErr Výtěžek

(106 atomů/g) AbsErr Výtěžek

(106 atomů/g) AbsErr Výtěžek (106 atomů/g) AbsErr

I-130 329,4 3,2 127,1 1,2 52,60 0,34 53,14 0,62 I-128 1129 121 398 27 ND - 64 13 I-126 339,9 2,8 105,9 4,9 33,97 0,36 38,15 0,60 I-124 91,7 2,0 28,9 2,6 12,91 0,30 14,94 0,52 I-123 48,2 4,4 17,6 2,5 8,84 0,33 13,98 0,93 I-121 16,4 1,5 4,59 0,71 2,31 0,43 4,148 0,48 I-120 6,51 0,48 1,92 0,31 ND - 1,26 0,33

ND (Not Detected) značí, že daný izotop nebyl ve vzorku pozorován, čehož důvody jsou uvedeny v kap.5.3.1. Výtěžky v 4-I-129 uvedené v tab.5.12. byly opraveny faktorem 1,47 podle údajů v kap.5.2.2., z nichž plyne, že celková intenzita protonového svazku při ozařování protony s Ep=2,5 GeV byla právě 1,47krát vyšší než v případě Ep=1,3 GeV. Uvedené absolutní chyby jsou čistě statistické.

Tab.5.12. Výtěžky transmutačních produktů v jodových vzorcích

52

Vzhledem k silné asymetrii neutronového pole plynoucí z výsledků kap.5.2.6, neznámé možné systematické chybě určení celkové intensity protonového svazku a s ohledem na základní motivace této práce není mou snahou určit a dále analyzovat absolutní výtěžky jednotlivých izotopů připadajících na jeden dopadající proton, ale spíše srovnávat výtěžky relativní. Přesto pro doplnění celkového náhledu na propojení experimentálního a teoretického studia transmutace jodových vzorků uvádím v tab.5.13. hodnoty absolutních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů podle výsledků simulací D.Hanušové přepočítaných na celkovou intensitu dopadajícího protonového toku jako v případě reálného experimentu. Za určující celkovou intensitu protonového svazku byla vzata hodnota celkové intensity protonového svazku pro energii 2,5 GeV vypočítaná dle (V.14a), tedy Ip=4,07.1013 protonů. Statistické chyby těchto výsledků jsou pod 1%.

Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV

vzorek 1-I-129 (9.cm)

2-I-129 (37.cm)

3-I-129 (47.cm)

4-I-129 (37.cm)

Izotop Výtěžek (106 atomů/g)

Výtěžek (106 atomů/g)

Výtěžek (106 atomů/g)

Výtěžek (106 atomů/g)

I-130 548,4 185,1 96,3 108,7 I-128 1296 437,8 232,7 186,5 I-126 396,9 146,2 76,0 65,3 I-124 75,6 34,2 20,0 18,9 I-123 50,7 24,5 14,7 13,9 I-121 13,3 7,52 4,66 4,49 I-120 6,20 3,71 2,35 2,28 Při srovnáním absolutních hodnot tab.5.12 a tab.5.13 opět nalezneme jev podrobněji

popsaný v kap.5.2.6. Zatímco výtěžky z prvního vzorku jsou v rámcové shodě, simulované výtěžky v ostatních vzorcích jsou relativně nadhodnocené. Další srovnání ponechám spíše na vůli čtenáře a z výše uvedených důvodů se prozatím zdržím podrobnějšího komentáře. Jistou analogií je totiž podrobnější analýza naměřených i simulovaných výsledků učiněná v rámci kap.6 spadající lépe do mého záměru klást důraz spíše na relativní než absolutní hodnoty výtěžků.

V následujících kapitolách se proto věnuji srovnávání relativních výtěžků jednotlivých izotopů určených experimentálně spolu s relativními výtěžky simulovanými D.Hanušovou za pomoci kódu LAHET [26].

Tab.5.13. Simulované absolutní výtěžky transmutačních produktů v závislosti na umístění vzorku podél terče a energii dopadajících protonů; hodnoty jsou přepočítány na celkovou intensitu protonového svazku Ip=4,07.1013 protonů (převzato z práce D.Hanušové[26])

53

Tab.6.1. Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 126I)

6. Analýza a diskuse výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích

6.1. Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV

V tab.6.1. jsou uvedeny experimentálně a simulačně určené relativní výtěžky transmu-

tačních produktů normované na výtěžek 126I v daném vzorku. Právě tento izotop je totiž prvním nejbližším k linii stability, který ať už je produkován reakcí 129I(n,4n)126I nebo 127I(n,2n)126I, vždy jde o reakci prahovou. Výhoda srovnávání přes izotop produkovaný výlučně rychlými neutrony je v nezávislosti výtěžku tohoto izotopu na přítomnosti neutronového pozadí, jehož vysoko energetická složka je experimentálně nevýznamná (jak bylo prokázáno v kap.5.2.4.). Absolutní chyby uvedené u experimentálně naměřených hodnot jsou čistě statistické. Chyby výsledků simulací jsou pod 1%.

Experiment Simulace vzorek 1-I-129

(9.cm) 2-I-129 (37.cm)

3-I-129 (47.cm)

1-I-129 (9.cm)

2-I-129 (37.cm)

3-I-129 (47.cm)

Izotop výtěžek AbErr výtěžek AbErr výtěžek AbErr výtěžek výtěžek výtěžek I-130 0,969 0,012 1,201 0,056 1,549 0,019 1,3817 1,2668 1,2677 I-128 3,32 0,36 3,76 0,31 3,2646 2,9951 3,0638 I-126 1,0000 0,0083 1,000 0,046 1,000 0,010 1,0000 1,0000 1,0000 I-124 0,2699 0,0063 0,273 0,027 0,380 0,010 0,1904 0,2343 0,2631 I-123 0,142 0,013 0,166 0,025 0,260 0,010 0,1279 0,1673 0,1931 I-121 0,0482 0,0044 0,0434 0,0070 0,068 0,013 0,0342 0,0515 0,0615 I-120 0,0191 0,0014 0,0181 0,0030 0,0156 0,0254 0,0309

Motivací pro umístění tří jodových vzorků do různých pozic podél terče byla (viz kap.2.1)

rozdílná středních energie neutronů podél terče, jak vyplynulo ze simulací v době přípravy celého experimentu. Podle těchto výsledků vzrůstá střední energie neutronů podél terče ve směru po svazku, tedy ve směru od čela terče. Příčinou jsou zřejmě vysoko energetické neutrony vyrážené obecně pod menšími úhly než neutrony méně energetické a tak navyšující podíl těchto rychlejších neutronů v oblastech dále od čela terče. Projevem tohoto jevu pak zákonitě je stoupající podíl produkce izotopů vznikajících v reakcích s vyšším prahem ve směru od čela terče. To lze jasně pozorovat ve výsledcích simulací uvedených v tab.6.1., kdy podíl výtěžků AI/126I pro A<126 roste se vzdáleností vzorku od čela terče.

Porovnání analogických výsledků experimentálně určených relativních výtěžků není tak zřetelné jako ideální a přesné výsledky simulací. Přesto i zde je vidět rostoucí podíl 124I a 123I vůči 126I se vzdáleností podél terče, tedy rostoucí podíl izotopů pro jejichž produkci je potřeba obecně vyšší energie neutronu. U 121I a 120I na 2.vzorku jódu tato tendence sice vidět není, ale v rámci chyby ji nelze vyloučit, protože i u 121I je vidět, že příspěvek rychlých neutronů je v zadních částech terče (vzorek 3-I-129) výrazně vyšší než v částech předních. Lze proto prohlásit, že rostoucí podíl vysoko energetických neutronů v celkové intensitě neutronového pole podél terče ve směru od čela terče byl experimentálně prokázán, v souladu s provedenými simulacemi.

Porovnáme-li jednotlivé relativní výtěžky (resp. podíly výtěžků AI/126I pro A<126) z experimentu a výtěžky simulované, je vidět, že obě sady výsledků jsou v rámcové shodě. Uvážíme-li navíc experimentální obtíže doprovázející měření některých izotopů (viz kap.5.3.1) Je možné považovat tuto shodu za uspokojivou. Tím nám toto porovnání poskytuje další nepřímý důkaz o tom, že proměřované izotopy jsou s velkou pravděpodobností skutečně

54

těmi izotopy, za které je považujeme. V opačném případě by totiž bylo možné (nikoliv však nutné), aby poměr výtěžků AI/126I s klesajícím A rostl. To se ovšem nepozoruje a lze se tedy ve shodě se spektroskopickými důkazy (poměry intenzit γ-přechodů, naměřené T1/2, atd …) právem domnívat, že v experimentu byly správně identifikovány a studovány závislosti produkce izotopů 130I, 128I, 126I, 124I, 123I, 121I a 120I ve vzorcích jódu v závislosti na změně profilu neutronového pole podél spalačního terče.

Většina našich úvah v této kapitole se vztahovala pouze na izotopy s A≤126. Nelze však opomenout porovnání relativních výtěžků izotopů 130I a 128I. Problematika těchto izotopů je velice specifická (bohužel doplněná o chybějící údaj výtěžku 128I v 3-I-129). Produkce obou těchto izotopů je citlivá na přítomnost pomalých neutronů. Zvláště nízko energetické neutrony pocházející z pozadí (ve skutečnosti zpomalené neutrony zpětně rozptýlené do oblasti terče) mohou způsobit velký rozdíl v experimentálních a simulačních výsledcích, neboť přítomnost veškerého materiálu v okolí terče v urychlovačové hale nebyla z praktických důvodů do simulací zahrnuta. Proto tendence 130I/126I podél terče v simulačních výsledcích spíše klesá, neb (jak již bylo řečeno) v oblasti konce terče začínají mít významnější podíl spíše vysoko energetičtější neutrony, pro něž účinný průřez reakce typu (n,γ) je výrazně nižší než pro neutrony pomalé. Oproti tomu v experimentálních výsledcích podíl 130I/126I jednoznačně (a poměrně výrazně) roste. Vysvětlením pro tento jev je zřejmě právě přítomnost zpomalených zpětně odražených neutronů (kap.5.2.4.) Ověřit tuto hypotézu je možné srovnáním s poměry výtěžků izotopů 198Au a 194Au, které jsou produkovány reakcemi stejného typu jako 130I a 126I, totiž (n,γ) a (n,4n) (Pozorný čtenář jistě nezapomněl na 15-17% podíl 127I ve vzorcích jódu, z nějž je možné vytvořit 126I mnohem pravděpodobnější reakcí (n,2n). Podle [26] je sice příspěvek obou izotopů do výtěžku 126I zhruba rovnocenný, pro nás je však důležité, že mechanismus vzniku 126I je každopádně prahový a určitě svým chováním velmi blízký chování "ryzí“ produkce jdoucí výhradně přes kanál (n,4n).). V tab.6.2. jsou proto uvedeny poměry výtěžků vždy dvou uvažovaných analogických izotopů v pozicích 9., 37., 47.cm.

9.cm 37.cm 47.cm izotop poměr AbErr poměr AbErr poměr AbErr

130I/128I 0,969 0,012 1,201 0,056 1,549 0,019 198Au/194Au 6,68 0,15 9,78 0,28 11,19 0,40

poměr 198Au/194Au

ku 130I/128I

6,89 0,18 8,14 0,45 7,22 0,27

Je vidět, že poměry výtěžků izotopů obou

prvků se liší přibližně konstantním faktorem ≈7,4. Poměry výtěžků 130I/126I vynásobené tímto faktorem jsou v grafu 6.1. srovnány s poměry výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél celého terče.

Z grafu 6.1. je vidět, že chování poměrů produktů reakcí (n,γ) a (n,4n) v jodových vzorcích a zlatých foliích je velice podobné,

Tab.6.2. Srovnání poměrů relativních výtěžků (n,γ)/(n,4n) reakcí v jodových vzorcích a ve zlatých foliích v různých pozicích podél terče při Ep=2,5 GeV

6,0

7,0

8,0

9,0

10,0

11,0

12,0

13,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

198Au/194Au

130I/126I

Graf 6.1. Srovnání poměrů výtěžků 198Au/194Au a 130I/126I podél terče při Ep=2,5 GeV

55

lišící se zřejmě jen konstantním faktorem. Pro detailnější posouzení vzájemných odlišností by však jistě bylo potřeba více experimentálních bodů pro výtěžky 130I a 126I. I bez nich však je možné považovat za potvrzenou hypotézu o významném příspěvku neutronového pozadí a konstatovat, že zvyšující se podíl produkce 130I na celkové transmutaci 129I podél terče ve směru od jeho čela je způsoben přítomností pole zpomalených do oblasti terče zpětně odražených neutronů, jehož intensita v okolí terče je přibližně konstantní.

V produkci 128I se mísí vliv dvou typů reakcí, bezprahového záchytu neutronu a prahové reakce (n,2n). Protože však ze srovnání účinných průřezů radiačního záchytu neutronu plyne, že jsou pro oba izotopy téměř srovnatelné [26], je možné ohodnotit výši příspěvku pocházející z obou kanálů. Je-li podíl 129I/127I ve vzorcích ≈ 85/15 ≈ 5,7; a účinné průřezy pro (n,γ) na obou izotopech pokládáme za stejné, lze za absolutní výtěžek reakce 127I(n,γ)128I považovat výtěžek 130I dělený 5,7. Takto vypočítaný výtěžek 128I produkovaný z příměsi 127I v jodovém vzorku činí ≈5,1% celkového výtěžku 128I v 1-I-129 umístěném na 9.cm terče a ≈5,4% v 2-I-129 umístěném na 37.cm terče. Takto vypočítané podíly celkového výtěžku 128I pocházejících z příměsi 127I s použitím výsledků simulací činí u obou vzorků ≈7,4%.

(V případě podobného postupu je možné u čtvrtého vzorku umístěného na 37.cm terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s použitím však údajů z tab.6.4. z příští kapitoly 6.2. dojít k experimentální hodnotě podílu příměsi 127I na celkovém výtěžku 128I ve výši ≈15%; pro hodnoty simulované činí tento podíl ≈10%.)

Tyto údaje jsou v dobré vzájemné shodě a potvrzují, že za předpokladu použití spalačního terče bez moderátoru je produkce 128I v reakci 129I(n,2n)128I v jodových vzorcích s izotopickým složením (85/15)% 129I/127I dominantním transmutačním kanálem ve srovnání s parazitní reakcí 127I(n,γ)128I vedoucí na stejný výsledný produkt, totiž 128I.

Toto tvrzení je možné ještě zobecnit uvážením podílu reakcí 129I(n,γ)130I a 129I(n,2n)128I, ve výtěžku celkové transmutace jódových vzorků vedoucích přes kanály typu (n,xn), neboť právě jenom u výtěžků z těchto reakcí je z experimentálního hlediska prokazatelný původ pouze na příměsi izotopu 129I. Použijeme-li k tomu hodnoty relativních výtěžků z tab.6.1. a sečteme relativní výtěžky všech izotopů v jednotlivých vzorcích, pak příspěvek výtěžku 130I (jednoznačně produkovaného na příměsi 129I) a 128I (bez zmiňovaného zhruba 5% podílu pocházejícího od příměsi 127I) činí zhruba 74% (resp. 76%) celkového transmutačního výtěžku v případě vzorku 1-I-129 (resp. 2-I-129).

Uvážíme-li však navíc přibližně rovnocenný příspěvek od obou izotopů zastoupených ve vzorku do výtěžků ostatních izotopů (126I, 124I ….), bude výsledný podíl transmutace příměsi 129I na celkové transmutaci izotopické směsi ve vzorku činit dokonce 86% (resp. 88%) v prvním (resp. druhém) vzorku. Ačkoliv náplní této práce není dokázat, že podíl příspěvků obou izotopů (129I a127I) do ostatních transmutačních kanálů vedoucích i přes změnu počtu protonů je minimálně srovnatelný, je možné vyloučit vliv těchto kanálů na podstatné ovlivnění podílu výtěžku transmutace z izotopu 129I, neboť váha jednotlivých kanálů transmutace při vyražení jednoho či více protonů proti kanálům typu (n,xn) reakcí výrazně klesá [32]. Úvahy tohoto odstavce lze proto sjednotit do jediné teze, že totiž výtěžek transmutace 129I v neutronovém poli spalačního terče bez moderátoru při izotopické směsy 85/15 jodového vzorku tvoří dominantní část celkového výtěžku transmutace úměrnou jeho izotopickému zastoupení.

V tab.6.3. je provedeno srovnání závislosti relativní produkce jednotlivých transmutačních

produktů na umístění podél terče. Proto jsou jednotlivé výtěžky normovány na výtěžek daného izotopu v prvním vzorku 1-I-129 umístěném na 9.cm terče.

56

Tab.6.3. Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 1-I-129)

Experiment Simulace vzorek 1-I-129

(9.cm) 2-I-129 (37.cm)

3-I-129 (47.cm)

1-I-129 (9.cm)

2-I-129 (37.cm)

3-I-129 (47.cm)

Izotop výtěžek AbsErr výtěžek AbsErr výtěžek AbsErr výtěžek výtěžek výtěžek I-130 1,000 0,010 0,386 0,005 0,160 0,002 1,0000 0,3376 0,1756 I-128 1,000 0,107 0,352 0,045 0,000 1,0000 0,3379 0,1796 I-126 1,000 0,008 0,311 0,015 0,100 0,001 1,0000 0,3683 0,1914 I-124 1,000 0,022 0,315 0,029 0,141 0,005 1,0000 0,4531 0,2644 I-123 1,000 0,091 0,365 0,062 0,184 0,018 1,0000 0,4818 0,2890 I-121 1,000 0,091 0,280 0,050 0,141 0,029 1,0000 0,5540 0,3436 I-120 1,000 0,073 0,295 0,052 0,000 1,0000 0,5994 0,3786

Ze srovnání je patrný očekávaný fakt, že absolutní produkce všech uvažovaných izotopů se

vzdáleností od čela terče klesá. To souvisí s tvarem celkové intensity neutronového pole, jak je předpovězeno v kap.2., která má své maximum právě v oblasti umístění vzorku 1-I-129. Ze srovnání se simulačními výsledky však je patrné, že výtěžky v druhém a třetím vzorku jsou proti výtěžkům ve vzorku prvním výrazněji nižší než ukazují výsledky simulací. Příčinou je zřejmě vyšší relativní intenzita neutronového pole v oblasti 1-I-129 vůči oblastem ke konci terče (tedy ostřejší maximum neutronového toku), než s jakou počítaly simulace (o možných příčinách viz kap.5.2.6.). Také u experimentálních výsledků tendence poměrů výtěžků na 2-I-129 vůči výtěžkům na 1-I-129 má tendenci klesat společně s atomovým číslem A, zatímco u výsledků simulací tento poměr s klesajícím A naopak roste. To znamená mimo jiné, že experimentálně detekované neutronové spektrum bylo v oblasti 2. vzorku relativně měkčí, než by podle simulací v této oblasti v porovnání se spektrem z okolí 1.vzorku mělo být.

Pro přesnější posouzení příčiny odlišného chování poměrů výtěžků jednotlivých izotopů jodu plynoucí z údajů tab.6.3. je nutná především detailnější představa o tvaru neutronového spektra. Tu je možno získat např. podrobnou analýzou výtěžků aktivačních reakcí (n,xn) ve zlatých foliích, neboť každá z reakcí tohoto typu má maximum účinného průřezu v jiné části energetického spektra a navíc těchto folií bylo rozmístěno kolem terče 25, ve srovnání s pouhými třemi vzorky jodu. Domnívám se však, že takovýto jev může pravděpodobně způsobit zásah protonového svazku nad střed nevodorovně uloženého terče, jak je podrobněji popsáno a diskutováno v kap.5.2.6. Pro dokázání této hypotézy však chybí i podrobnější simulační studium vlivu různého průchodu svazku terčem na intensitu a profil neutronového spektra. Omezím se proto pouze na konstatování, že i z naměřených výtěžků transmutačních produktů je patrná klesající intensita neutronového pole ve směru od oblasti 9.cm ke konci terče a že i ze závislosti produkce jednotlivých transmutačních produktů na umístění vzorku podél terče je patrné narušení tvaru neutronového pole způsobené průchodem ozařujícího protonového svazku mimo podélnou osu terče.

6.2.Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů

Hlavní motivací pro uložení dvou vzorků jódu do stejné polohy podél terče při dvou

různých energiích dopadajících fotonů byly hodnoty střední energie neutronů vypočítané z výsledků simulací neutronového spektra pro dvě energie lišící se faktorem dva (1,5 a 3,0 GeV). Jak je již zmíněno v kap.2.1. a znázorněno v grafu 2.1. tamtéž, střední energie neutronů podél terče se výrazněji s energií dopadajících protonů nemění, přesto je při vyšší Ep větší. Pro posouzení tohoto vlivu jsou v tab.6.4. srovnány a dány do poměru experimentální i

57

simulované relativní výtěžky jednotlivých izotopů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129, které byly při ozařování umístěny ve stejné pozici.

Experiment Simulace vzorek 2-I-129

(37.cm) 4-I-129 (37.cm)

2-I-129 (37.cm)

4-I-129 (37.cm)

Izotop výtěžek AbsErr výtěžek AbsErr

Poměr (2/4-I-129) AbsErr

výtěžek výtěžek

Poměr (2/4-I-129)

I-130 1,201 0,0556 1,393 0,027 0,862 0,013 1,2668 1,6636 0,7615 I-128 3,76 0,31 1,664 0,332 2,26 0,48 2,9951 2,8568 1,0484 I-126 1,000 0,046 1,000 0,016 1,000 0,049 1,0000 1,0000 1,0000 I-124 0,273 0,0271 0,391 0,015 0,696 0,066 0,2343 0,2903 0,8070 I-123 0,166 0,025 0,367 0,025 0,453 0,072 0,1673 0,2134 0,7841 I-121 0,0434 0,0070 0,109 0,013 0,399 0,077 0,0515 0,0689 0,7477 I-120 0,0181 0,0030 0,0254 0,0349 0,7277

Podle experimentálních i simulovaných údajů tab.6.4. je poměr relativních výtěžků

srovnávaných s výtěžkem 126I v daném vzorku u všech studovaných izotopů kromě 128I menší než 1, což znamená, že produkce izotopů z ozařování protony s energií 1,3 GeV ve srovnání s produkcí 126I byla vyšší, než produkce těchto izotopů (ve srovnání s produkcí 126I) při energii protonů 2,5 GeV.

Podle hodnot tab.6.4. je 128I jediným izotopem jehož relativní výtěžek při 2,5 GeV ozařování převažuje nad svým protějškem při 1,3 GeV. Tento izotop je převážně produkován reakcí (n,2n), jak bylo ukázáno v předešlé kapitole a účinný průřez této reakce má maximum v oblasti středních energií kolem 15 MeV [26,32].

Ze srovnání výtěžků v tab.6.4. tedy plyne, že relativní intensita neutronového pole při ozařování protony s Ep=2,5 GeV je v oblastech středních energií vyšší, než relativní intensita neutronového pole při ozařování protony s Ep=1,3 GeV. A naopak při ozařování protony s energií 1,3 GeV je relativní intensita neutronového pole v oblasti nízkých a vysokých energií vyšší než při ozařování protony s energií 2,5 GeV. Dá se tedy říci, že relativní energetická distribuce neutronů vyletujících z terče v oblasti 37.cm, je při ozařování protony s energií 1,3 GeV plošší, než v případě energetické distribuce neutronů při energii dopadajících protonů 2,5 GeV.

Naměřené výsledky jsou v souladu s teoretickou předpovědí simulací a lze je proto označit za experimentální důkaz rozdílu nasimulovaných neutronových spekter v oblasti 37.cm terče nejlépe dokumentovaných grafem 5.x. převzatým z práce Hanušové. Fyzikální příčinou je vyšší rychlost energetických ztrát dopadajících protonů s nižší energií, než protonů s energií

vyšší. Více energetické protony pronikají hlouběji do terče a produkční oblast následně vznikajících neutronů je tak delší a dále od čela terče. Takto produkované neutrony přispívají nejvíce právě do části spektra neutronů středních energií, které má tak v porovnání se spektrem vznikajícím od méně energetických neutronů ve stejné pozici podél terče vyšší relativní váhu.

Právě v tomto grafu je patrná správnost předešlé úvahy a vnitřní konzistence experimentálních a simulovaných dat. Je

Graf 6.2. Poměr neutronových spekter na 37.cm terče při energii dopadajících protonů 2,5/1,3 GeV (převzato z práce D.Hanušové [26])

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

3,5

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100energie (MeV)

pom

ěr n

eutr

onov

ých

spek

ter poměr 2.5/1.3 GeV

Tab.6.4. Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129 umístěných na 37.cm terče při ozařování protony o energii 2,5 a 1,3 GeV (normováno na výtěžek 126I)

58

možné se samozřejmě dále zabývat rozdílnými absolutními hodnotami poměrů relativních výtěžků plynoucích z experimentu a simulací, neboť například podle experimentu je relativní intensita oblasti středních energií ve spektru (plynoucí z výše výtěžku 128I v porovnání s výtěžkem 126I) ještě výrazněji vyšší než v případě simulací.

Podle mého názoru by však podobným úvahám měla předcházet podrobnější pochopení jevů spojených s nesymetrickým průchodem svazku terčem, jak již bylo několikrát řečeno a podrobněji rozebráno v kap.5.2.6., neboť přesný vliv na změnu průběhu intensity neutronového pole je zatím nejasný. Nemluvě už o možných systematických chybách zanesených v samotném fyzikálním modelu použitém v simulacích. V tomto smyslu je stále ještě skryt významný potenciál v nedohotovené podrobné analýze výtěžků aktivačních reakcí ve zlatých i jiných foliích. Neboť právě touto analýzou je možné dodat již poměrně známým průběhům celkové intensity neutronového toku podél terče další rozměr díky citlivosti jednotlivých aktivačních reakcí na jiné části neutronového spektra. Množství aktivovaných folií a ještě větší množství jejich jednotlivých, poměrně velice přesných měření je zárukou dobré možnosti spolehlivé rekonstrukce celého neutronového pole podél terče při obou ozařovacích energiích.

Není možné zde nezmínit ani neustále narůstající počet simulačních studií prováděných D.Hanušovou s cílem paralelně podpořit experimentální výsledky a studovat míru shody simulačních výsledků podle, při výpočtu použitých, jednotlivých fyzikálních modelů .

To vše nám může dále otevřít nové možnosti v porozumění transmutačním procesům probíhajícím uvnitř jodových vzorků umístěných v neutronovém poli vysoko energetickými protony ozařovaného spalačního terče.

59

7. Závěr

Pro správné pochopení rozdílů poměrů produkce jednotlivých izotopů v jodových vzorcích a jejich srovnání se simulacemi byla věnována nemalá pozornost tvaru a intensitě neutronového pole odrážející se v míře aktivace hliníkových, měděných a zlatých folií rozmístěných podél terče. Na základě měření výtěžků aktivačních reakcí jsem dospěl k následujícím závěrům:

Podle výtěžků 24Na v hliníkových foliích a 194Au ve zlatých foliích umístěných podél terče

je maximum intensity pole rychlých neutronů produkovaných ve spalačním terči ozařovaném protony s energií Ep=1,3 GeV v oblasti 7-9 cm od čela terče. V případě ozařování protony o energii 2,5 GeV se maximum intensity neutronového pole posouvá dále od čela terče do vzdálenosti 9-11 cm.

Z poměru výtěžků 24Na v hliníkových foliích umístěných podél terče ze shora a z boku je zřejmá silná asymetrie neutronového pole podél terče. Ta je potvrzena i z výtěžků 24Na v čelních monitorech a z výtěžků 61Cu v měděné pásce obepínající terč. Tato asymetrie je způsobena svazkem protonů zasahujícím terč zhruba 1 cm nad středem čela terče v případě ozařování protony s energií 2,5 GeV a zásahem 2 cm nad střed čela terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV.

Ze srovnání průběhu závislosti produkce 194Au a 198Au ve zlatých foliích podél terče je zřejmá přítomnost pomalých do oblasti terče od okolního materiálu nazpět rozptýlených neutronů, které tak kolem terče vytvářejí neutronové pozadí o přibližně konstantní intensitě. Z měření výtěžku 198Au v monitorech pozadí umístěných 35 cm kolmo na osu terče je toto pozadí potvrzeno a kvantifikováno. Podle srovnání výtěžku 24Na v pozaďových monitorech a ve foliích umístěných podél terče plyne, že toto neutronové pozadí má zanedbatelnou intensitu v oblasti vyšších (řádově MeV a více) energií.

Ačkoliv experiment byl sestrojen tak, aby bylo umožněno i velmi podrobné zkoumání charakteru vytvářeného neutronového pole, jeho detailní studium překračuje rámec této práce a v budoucnu bude námětem práce samostatné.

Hlavním cílem experimentu bylo studium výtěžků produktů transmutace jodu

(izotopického složení 85% 129I a 15% 129I) umístěném v neutronovém poli spalačního terče. Toto studium bylo vedeno ve dvou plánech. V prvním plánu byla sledována změna relativních výtěžků transmutace v závislosti na umístění vzorku podél terče, ve druhém pak závislost relativních výtěžků na energii primárních protonů. V obou těchto plánech byly ve spektrech aktivovaných vzorků identifikovány a následně analyzovány výtěžky izotopů 130I, 128I, 126I, 124I, 123I, 121I a 120I. Z naměřených výsledků a z jejich srovnání se simulacemi D.Hanušové plyne:

Absolutní výtěžky studovaných transmutačních produktů naměřené v experimentu jsou

v rámcové shodě s absolutními výtěžky simulací. Maximální míry transmutace bylo dosaženo ve vzorku umístěném na 9.cm terče při ozařování 2,5 GeV protony. Směrem ke konci terče absolutní výtěžky ve vzorcích klesají. Ve srovnání se simulacemi je však pokles absolutních výtěžků směrem ke konci terče v experimentu výrazně rychlejší. Domnívám se, že hlavní vinou je nepřesný zásah terče svazkem, čehož přesný vliv zatím není simulačně ani experimentálně prostudován.

Ze srovnání poměrů relativních výtěžků vyplývá, že podíl 130I a izotopů produkovaných v reakcích s vyšším prahem, než práh reakce vedoucí ke vzniku 126I, se vzdáleností od čela terče roste. U izotopu 130I je příčinou prokázaná přítomnost pozadí pomalých neutronů, u izotopů jodu s A<126 jde pak o důsledek zvyšujícího se podílu vysoko energetických neutronů

60

v celkové intensitě neutronového pole směrem ke konci terče, který je plně v souladu se simulacemi.

Ze srovnání experimentálních výtěžků 130I a 128I a za předpokladu zhruba stejných účinných průřezů analogických reakcí typu (n,γ) vyplývá, že výtěžek transmutace 129I v neutronovém poli spalačního terče bez moderátoru při izotopickém složení 85% 129I a 15% 127I jodového vzorku tvoří dominantní část celkového výtěžku transmutace této izotopické směsi.

Srovnáním relativních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů umístěných na stejné pozici avšak při ozařování terče protony s různou energií byly potvrzeny předpovědi simulací, podle kterých je neutronové pole produkované protony s energií 1,3 GeV v oblasti 37.cm terče tvrdší než neutronové pole produkované ve stejné oblasti protony s energií 2,5 GeV. Podle výsledků experimentu je však pokles podílu složky vysoko energetických neutronů s rostoucí energií primárních protonů výraznější, než-li podle výsledků simulací. Důvodem toho může být buď systematická chyba fyzikálního modelu použitého v simulacích, nebo vliv nepřesného zásahu terče svazkem.

Podle široké palety dosažených výsledků se jeví, že experiment s tlustým olověným terčem

ozařovaným protony je vhodným nástrojem ke studiu transmutace štěpných produktů typu jodu v rychlém neutronovém spektru. Zvláště bez použití moderátoru je možné podrobně sledovat závislost produkce jednotlivých transmutačních produktů na měnícím se profilu neutronového pole podél spalačního terče, a to včetně jader značně vzdálených od linie stability. Ačkoliv podrobná analýza provedeného experimentu ještě není zcela dokončena, lze už nyní jednoznačně říci, že doposud získané poznatky jsou velkým příslibem pro další experimentální studium transmutace 129I, případně i jiných štěpných produktů, které by mělo proběhnout již v létě roku 2001.

61

Dodatek A V tomto dodatku jsou uvedena přesná znění korekčních vztahů pro vícenásobné kaskádní koincidenční ztráty v souvislosti s jejich podrobnější analýzou v rámci kap.4.1.2. (A.1) L(A-B-C-D-E) = F1-F2+F3-F4

F1 = aBcBεt(B) + aBaCcCεt(C) + aBaCaDcDεt(D) + aBaCaDaEcEεt(E) F2 = aBaCcBcCεt(B)εt(C) + aBaCaDcBcDεt(B)εt(D) + aBaCaDaEcBcEεt(B)εt(E) + aBaCaDcCcDεt(C)εt(D) + aBaCaDaEcCcEεt(C)εt(E) + aBaCaDaEcDcEεt(D)εt(E) F3 = aBaCaDcBcCcDεt(B)εt(C)εt(D) + aBaCaDaEcBcCcEεt(B)εt(C)εt(E) + aBaCaDaEcBcCcEεt(B)εt(D)εt(E) + aBaCaDaEcCcDcEεt(C)εt(D)εt(E) F4 = aBaCaDaEcBcCcDcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E)

(A.2) L(B-A-C-D-E-F) = F1-F2+F3-F4

F1 = Iγ(B)Iγ(A) aAcAεt(B) + aCcCεt(C) + aCaDcDεt(D) + aCaDaEcEεt(E)

F2 = Iγ(B)Iγ(A) aAaCcAcCεt(B)εt(C) +

Iγ(B)Iγ(A) aAaCaDcAcDεt(B)εt(D) +

Iγ(B)Iγ(A) aAaCaDaEcAcEεt(B)εt(E)

+ aCaDcCcDεt(C)εt(D) + aCaDaEcCcEεt(C)εt(E) + aCaDaEcDcEεt(D)εt(E)

F3 = Iγ(B)Iγ(A) aAaCaDcAcCcDεt(B)εt(C)εt(D) +

Iγ(B)Iγ(A) aAaCaDaEcAcCcEεt(B)εt(C)εt(E)

+ Iγ(B)Iγ(A) aAaCaDaEcAcDcEεt(B)εt(D)εt(E) + aCaDaEcCcDcEεt(C)εt(D)εt(E)

F4 = Iγ(B)Iγ(A) aAaCaDaEcAcCcDcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E)

(A.3) L(B-C-A-D-E) = F1-F2+F3-F4

F1 = Iγ(B)Iγ(A) aCaAcAεt(B) +

Iγ(C)Iγ(A) aAcAεt(C) +aDcDεt(D) + aDaEcEεt(E)

F2 = Iγ(B)Iγ(A) aCaAcCcAεt(B)εt(C) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaAaDcAcDεt(B)εt(D) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaAaDaEcAcEεt(B)εt(E)

+ Iγ(C)Iγ(A) aAaDcAcDεt(C)εt(D) +

Iγ(C)Iγ(A) aAaDaEcAcEεt(C)εt(E) + aDaEcDcEεt(D)εt(E)

F3 = Iγ(B)Iγ(A) aCaAaDcCcAcDεt(B)εt(C)εt(D) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaAaDaEcCcAcEεt(B)εt(C)εt(E)

+ Iγ(B)Iγ(A) aCaAaDaEcAcDcEεt(B)εt(D)εt(E) +

Iγ(C)Iγ(A) aAaDaEcAcDcEεt(C)εt(D)εt(E)

F4 = Iγ(B)Iγ(A) aCaAaDaEcCcAcDcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E)

62

(A.4) L(B-C-D-A-E) = F1-F2+F3-F4

F1 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAcA εt(B) +

Iγ(C)Iγ(A) aDaAcAεt(C) + aAcAεt(D) + aEcEεt(E)

F2 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAcCcAεt(B)εt(C) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAcDcAεt(B)εt(D)

+ Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAaEcAcEεt(B)εt(E) +

Iγ(C)Iγ(A) aDaAcDcAεt(C)εt(D)

+ Iγ(C)Iγ(A) aDaAaEcAcEεt(C)εt(E) +

Iγ(D)Iγ(A) aAaEcAcEεt(D)εt(E)

F3 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAcCcDcAεt(B)εt(C)εt(D) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAaEcCcAcEεt(B)εt(C)εt(E)

+ Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAaEcDcAcEεt(B)εt(D)εt(E) +

Iγ(C)Iγ(A) aDaAaEcDcAcEεt(C)εt(D)εt(E)

F4 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaAaEcCcDcAcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E)

(A.5) L(B-C-D-E-A) = F1-F2+F3-F4

F1 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcAεt(B) +

Iγ(C)Iγ(A) aDaEaAcAεt(C) + aEaAcAεt(D) + aAcAεt(E)

F2 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcEcAεt(B)εt(E) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcDcAεt(B)εt(D)

+ Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcCcAεt(B)εt(C) +

Iγ(C)Iγ(A) aDaEaAcDcAεt(C)εt(D)

+ Iγ(C)Iγ(A) aDaEaAcEcAεt(C)εt(E) +

Iγ(D)Iγ(A) aEaAcEcAεt(D)εt(E)

F3 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcCcDcAεt(B)εt(C)εt(D) +

Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcCcEcAεt(B)εt(C)εt(E)

+ Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcDcEcAεt(B)εt(D)εt(E) +

Iγ(C)Iγ(A) aDaEaAcDcEcAεt(C)εt(D)εt(E)

F4 = Iγ(B)Iγ(A) aCaDaEaAcCcDcEcAεt(B)εt(C)εt(D)εt(E)

63

Dodatek B V dodatku B Jsou uvedeny potřebné údaje k výpočtu opravných faktorů COI zavedených v kap.4.1. V tab.B.1 jsou to údaje pro výpočty COI v případě kalibračních standardů, v tab.B.2 jsou pak uvedeny veškerá data potřebná při opravách intensit γ-přechodů jednotlivých transmutačních produktů studovaných v kap.5.3. Tučným písmem jsou uvedeny všechny měřené linky, normálním písmem pak linky potřebné pouze k pomocným výpočtům vedoucím ke správným hodnotám COI. Všechna uvedená data pocházejí především z [29] a [32]

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence 57Co 122,061 0,88907 0,97656 85,60 No coincidence

136,474 0,11093 0,87951 10,68 No coincidence 60Co 1173,237 0,99992 1,00000 99,97 1173,2-1332,5

1332,501 1,00000 1,00000 99,99 1173,2-1332,5 88Y 898,042 0,99248 1,00000 93,70 898,0-1836,1

1836,063 1,00000 1,00000 99,20 898,0-1836,1 133Ba 53,161 0,03079 0,14286 2,20 Not relevant

79,614 0,80245 0,35842 2,62 Not relevant

80,997 1,00000 0,36765 34,06 276,3-79,6-81,0; 223,2-79,6-81,0; 302,9-81,0; 356,0-81,0; -1*(79,6-81,0)

160,613 0,19755 0,77161 0,65 Not relevant 223,234 0,01623 0,91042 0,45 Not relevant 276,398 0,10032 0,94616 7,16 53,2+223,2; 276,4-160,6; 276,4-79,6-81,0 302,853 0,66126 0,95804 18,33 223,2+79,6; 53,2-302,9-81,0 356,017 0,86889 0,97513 62,05 276,4+79,6; 356,0-81,0 383,851 0,32251 0,98010 8,94 302,9+81,0; 223,2+160,6; 223,2+79,6+81,0

137Cs 661,660 1,00000 1,00000 85,10 No coincidence 152Eu 121,782 1,00000 0,46083 28,58 867,4-244,7-121,8; 1212,9-244,7-121,8; 443,965-964,1-121,8;

688,7-121,8; 1112,1-121,8; 1408,0-121,8; -1*(244,7-121,8)

244,698 1,00000 0,90253 7,58 295,9-867,4-244,7-121,8; 1212,9-244,7-121,8; 1005,3-244,7-121,8; 926,3-244,7-121,8; 656,5-244,7-121,8; 719,3-244,7-121,8; 443,960-244,7-121,8; -6*(244,7-123,1)

295,939 0,01797 0,98503 0,45 295,9-867,4-244,7-121,8; 295,9-1112,0-127,8; 324,830 0,02976 0,94073 0,07 Not relevant

344,279 1,00000 0,96163 26,50 678,6-411,1-344,3; 367,8-411,0-344,3;

1299,1-344,3; 1089,7-344,3; 778,9-344,3; 586,3-344,3; -1*(411,0-344,3)

367,790 0,06235 0,99043 0,86 367,8-411,1-344,3 411,116 1,00000 0,97666 2,23 367,8-411,1-344,3; 678,6-411,1-344,3; -1*(411,1-344,3) 443,960 0,21513 0,98251 0,33 Not relevant 443,965 0,11338 0,99435 2,82 Not relevant 482,310 0,04441 0,94000 0,03 Not relevant 488,679 0,01684 0,98619 0,42 Not relevant 503,474 0,06160 0,98629 0,15 Not relevant 520,227 0,02863 0,98232 0,05 Not relevant 534,245 0,02351 1,00000 0,04 Not relevant 563,990 0,53187 0,99669 0,49 Not relevant

Tab.B.1 Hodnoty vybraných fyzikálních veličin potřebných ke stanovení celkových koincidenčních opravných faktorů pro použité kalibrační standardy

64

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence 586,264 0,78785 0,97628 0,46 Not relevant 152Eu

(pokr.) 656,487 0,57301 0,94625 0,15 Not relevant 678,623 0,19471 0,99318 0,47 Not relevant 688,670 0,56382 0,95841 0,86 Not relevant 712,843 0,05121 0,99779 0,09 Not relevant 719,349 0,01107 0,99482 0,28 Not relevant 764,900 0,52337 0,99480 0,22 Not relevant 768,944 0,04509 1,00000 0,09 Not relevant 778,904 0,93716 0,99815 12,94 778,9-344,3; 367,8+411,1 810,451 0,21053 1,00000 0,32 Not relevant 867,378 0,23676 0,99655 4,25 295,9-867,4-244,7-121,8 919,330 0,71285 0,99878 0,43 Not relevant 926,317 0,42281 0,99706 0,28 Not relevant

964,079 0,58133 1,00000 14,61 719,4+244,37; 564,0-964,1-121,8; 443,965-964,1-121,8; -1*(964,1-121,8)

1005,272 0,74472 0,99739 0,65 Not relevant 1085,869 0,40627 0,99789 10,27 719,4+244,7+121,8; 964,1+212,8; 564,0-1085,9; 443,965-1085,9 1089,737 0,71393 0,99769 1,73 678,6+411,1; 503,5+586,3; 1089,7-344,3 1112,074 0,76099 0,99798 13,64 867,4+244,7; 295,9-1112,1-121,8 1212,948 0,68208 1,00000 1,42 1212,9-244,7-121,8 1299,140 0,42281 1,00000 1,62 712,8+586,3; 520,2+778,9; 1299,1-344,3 1408,006 0,84425 1,00000 21,01 488,7+919,3; 443,965+964,1; 295,9+1112,1; 1408,0-121,8

154Eu 123,071 1,00000 0,45517 40,79 591,8-756,8-248,0-123,1; 591,8-1004,7-123,1; 723,3-873,2-123,1; 1596,5-123,1; 1274,4-123,1; 692,4-123,1

188,254 0,00844 0,95000 0,24 Not relevant

247,925 1,00000 0,90009 6,95 723,3-625,3-248,0-123,1; 591,8-756,8-248,0-123,1; 582,1-444,5-248,0-123,1; 845,5-444,5-248,0-123,1; 904,1-444,5-248,0-123,1; 1246,2-248,0-123,1; 1188,9-248,0-123,1; 1047,2-248,0-123,1; 892,8-248,0-123,1; 880,6-248,0-123,1; -2*(444,5-248,0-123,1); -8*(248,0-123,1)

322,010 0,00233 0,93000 0,07 Not relevant 444,484 0,19549 0,98112 0,57 Not relevant 467,840 0,00213 0,98000 0,06 Not relevant 478,270 0,00793 0,98447 0,23 Not relevant 557,581 0,98000 0,98951 0,27 Not relevant 582,096 0,02461 0,99662 0,89 Not relevant 591,763 0,17479 0,99672 4,99 591,8-756,8-248,0-123,1; 591,8-1004,7-123,1 625,257 0,01379 0,99207 0,32 Not relevant 676,593 0,62377 0,94967 0,16 Not relevant

692,421 0,62349 0,95602 1,80 444,5+213,1; 188,3-715,8-692,4-123,1; 582,1-692,4-123,1;

845,5-692,4-123,1; 904,1-692,4-123,1; -3*(692,4-123,1)

715,817 0,33512 0,98717 0,19 Not relevant 723,304 0,70828 0,99784 20,22 723,3-873,2-123,1; 723,3-625,3-123,1; 723,3-996,3 756,763 0,20210 0,99483 4,57 723,3-756,8-248,0-123,1 845,460 0,70517 0,99605 0,59 Not relevant 850,640 0,43265 0,99610 0,24 Not relevant 873,190 0,52885 0,99628 12,27 625,2+248,0; 723,3-873,2-123,1 880,634 0,20200 0,99847 0,08 Not relevant 892,780 0,66164 0,99632 0,52 Not relevant 904,076 0,03146 0,99862 0,90 Not relevant 996,262 0,45687 0,99722 10,60 873,2+123,1; 625,3+248,0+123,1; 723,3-996,3 1004,725 0,79645 0,99724 18,01 756,8+248,0; 591,8-1004,7-123,1 1047,177 0,42918 0,99749 0,05 Not relevant 1118,233 0,44000 0,99907 0,08 Not relevant 1128,558 0,79801 0,99909 0,32 Not relevant

65

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence 1188,900 0,96420 1,00000 0,09 Not relevant 154Eu

(pokr.) 1246,150 0,43768 0,99924 0,87 Not relevant 1274,436 0,96888 0,99926 35,19 582,1+692,4; 1274,4-123,1

1596,495 0,06298 1,00000 1,80 904,1+692,4; 904,1+444,5+248,0; 723,3+873,2;

723,3+625,3+248,0; 591,8+1004,7; 591,8+756,8+248,0; 478,3+1118,2; 467,8+1128,6; 322,0+1274,4; 188,2+850,6+557,6; 188,2+715,8+692,4; 1596,5-123,1

228Th 84,373 1,00000 0,04444 1,22 Not relevant 115,183 1,00000 0,12315 0,59 Not relevant 131,613 0,33940 0,79936 0,13 Not relevant 166,410 1,00000 0,45662 0,10 Not relevant 176,680 0,01496 0,32154 0,05 Not relevant 205,930 0,98000 0,92174 0,02 Not relevant 211,400 0,46966 0,46083 0,18 Not relevant 215,983 0,66060 0,92954 0,25 Not relevant 233,360 0,01317 0,52966 0,31 Not relevant 238,632 1,00000 0,52383 43,30 No coincidence 240,986 1,00000 0,78125 4,10 No coincidence 252,610 0,27059 0,58411 0,69 Not relevant 277,350 0,33689 0,64475 6,31 233,4-277,4-583,2-2614,5 300,087 0,94389 0,67385 3,28 300,1-115,2 415,200 0,04115 0,95302 0,14 Not relevant 485,950 0,01961 0,92593 0,05 Not relevant 510,770 0,96967 0,90334 22,60 Not relevant 549,760 1,00000 0,97561 0,11 No coincidence

583,191 1,00000 0,97972 84,50 233,4-277,4-583,2-2614,5; 252,6-510,8-583,2-2614,5; -1*(583,2-2614,5)

587,700 0,50000 1,00000 0,40 Not relevant 650,100 0,21557 1,00000 0,04 Not relevant 705,200 0,09778 1,00000 0,02 Not relevant 722,040 0,53034 1,00000 0,20 Not relevant 727,330 1,00000 0,98610 6,58 1078,6-727,3; 852,1-727,3; 893,4-727,3; 785,4-727,3 748,700 1,00000 1,00000 0,04 Not relevant 763,130 0,70980 0,96386 1,81 Not relevant 785,370 0,79167 0,96080 1,10 Not relevant 821,200 0,50000 1,00000 0,40 Not relevant 860,564 0,66311 0,97324 12,42 277,4+583,2; 233,4-860,6-2614,5 883,300 0,70455 1,00000 0,03 Not relevant 893,408 0,20236 0,97144 0,38 Not relevant 927,600 0,78443 1,00000 0,13 Not relevant 952,120 0,74561 0,98039 0,17 Not relevant 982,700 0,90222 1,00000 0,20 Not relevant 1078,620 0,86239 0,98241 0,56 Not relevant 1093,900 0,01716 1,00000 0,40 Not relevant 1282,800 1,00000 1,00000 0,05 Not relevant 1512,700 0,20833 0,99661 0,29 Not relevant 1620,500 0,79765 0,99364 1,49 893,4+727,3 1679,700 0,25439 0,99721 0,06 Not relevant 1806,000 0,13762 0,99761 0,90 Not relevant

2614,533 1,00000 0,99157 99,00 252,6-510,8-583,2-2614,5; 233,4-277,4-583,2-2614,5;

763,1-583,2-2614,5; 722,0-583,2-2614,5; 233,4-860,6-2614,5; 1093,9-2614,5; -3*(583,2-2614,5)

66

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence

24Na 1368,633 1,00000 1,00000 100,000 2754,0-1368,6 2754,028 1,00000 1,00000 99,944 2754,0-1368,6

61Cu 67,412 1,00000 0,87796 4,230 Not relevant 282,956 1,00000 1,00000 12,200 529,2-373,1-283,0 373,050 0,15261 1,00000 2,150 529,2-373,1-283,0 529,169 0,08866 1,00000 0,376 Not relevant 588,605 0,08291 1,00000 1,168 529,2-588,6-67,4 625,605 0,02950 1,00000 0,040 Not relevant 656,008 0,76448 1,00000 10,770 588,6+67,4; 373,1+283,0; 529,2-656,0 902,294 0,01957 1,00000 0,083 Not relevant 1073,465 0,17838 1,00000 0,033 Not relevant 1117,820 0,00755 1,00000 0,032 Not relevant 1185,234 0,88423 1,00000 3,750 1117,8+67,4; 902,3+283,0; 529,2+656,0

64Cu 1345,750 1,00000 1,00000 0,473 No coincidence 124Sb 443,930 0,55972 0,98804 0,190 Not relevant

525,420 0,40991 1,00000 0,139 Not relevant 602,729 1,00000 1,00000 98,260 525,4-709,3-645,9-602,7; 1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7;

968,2-722,8-602,7; 713,8-722,8-602,7; 1526,2-645,9-602,7; 1445,0-645,9-602,7; 1045,1-645,9-602,7; 790,7-645,9-602,7; 709,3-645,9-602,7; 2090,9-602,7; 1691,0-602,7; 1579,7-602,7; 1488,9-602,7; 1436,6-602,7; 1355,2-602,7; -3x(722,8-602,7); -5x(645,9-602,7)

645,855 1,00000 1,00000 7,456 Not relevant 709,304 0,54224 1,00000 1,360 Not relevant 713,781 0,52983 1,00000 2,287 Not relevant 722,786 0,87191 1,00000 10,810 1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7; 968,2-722,8-602,7;

713,8-722,8-602,7; -3x(722,8-602,7) 790,713 0,17213 1,00000 0,743 Not relevant 968,201 0,03663 1,00000 1,892 Not relevant 1045,131 0,03565 1,00000 1,841 Not relevant 1355,176 0,41585 1,00000 1,043 Not relevant 1368,168 0,29900 1,00000 2,623 Not relevant 1376,100 0,86623 1,00000 0,485 Not relevant 1436,563 0,28310 1,00000 1,222 Not relevant 1445,040 0,03773 1,00000 0,331 Not relevant 1488,877 0,98228 1,00000 0,657 Not relevant 1526,230 0,71503 1,00000 0,411 Not relevant 1579,700 0,85106 1,00000 0,380 Not relevant 1690,983 0,92533 1,00000 47,790 1045,1+645,9; 968,2+722,8; 1691,0-602,7 2090,945 0,62810 1,00000 5,510 Not relevant

121mTe 212,189 1,00000 0,91912 81,000 No coincidence 123Te 158,970 1,00000 0,84104 84,000 No coincidence

121I 212,189 1,00000 0,91912 84,000 1014,8-212,2; 936,4-212,2; 700,0-212,2; 598,7-212,2; 470,8-212,2; 382,3-212,2; 319,9-212,2; 231,0-212,2

230,950 1,00000 0,91558 0,278 Not relevant 319,900 0,12209 0,97059 0,940 Not relevant 382,250 0,56765 0,98186 0,472 Not relevant 470,830 0,77509 1,00000 0,610 Not relevant 598,740 0,80394 1,00000 1,470 Not relevant 699,960 0,54302 1,00000 0,219 Not relevant 936,440 0,55901 1,00000 0,270 Not relevant 1014,750 0,41015 1,00000 0,236 Not relevant

Tab.B.2 Hodnoty vybraných fyzikálních veličin potřebných ke stanovení celkových koincidenčních opravných faktorů pro studované transmutační produkty

67

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence 123I 158,970 1,00000 0,84104 83,000 538,5-159,0; 529,0-159,0; 346,4-159,0

346,350 0,28507 0,97677 0,126 Not relevant 528,960 0,92439 1,00000 1,390 Not relevant 538,540 0,94461 1,00000 0,382 Not relevant

124I 602,729 1,00000 1,00000 63,000 1675,8-722,8-602,7; 1560,1-722,8-602,7; 1509,5-722,8-602,7; 1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7; 968,2-722,8-602,7; 1045,1-645,9-602,7; 2283,2-602,7; 2232,2-602,7; 2144,3-602,7; 2099,1-602,7; 2090,9-602,7; 2078,8-602,7; 2038,2-602,7; 1918,6-602,7; 1851,3-602,7; 1720,3-602,7; 1691,0-602,7; 1488,9-602,7; 1054,6-602,7; -5x(722,8-602,7)

645,855 1,00000 1,00000 0,988 Not relevant

722,786 0,86894 1,00000 10,350 1675,8-722,8-602,7; 1560,1-722,8-602,7; 1509,5-722,8-602,7;

1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7; 968,2-722,8-602,7; -5*(722,8-602,7)

968,201 0,03691 1,00000 0,435 Not relevant 1045,131 0,03742 1,00000 0,441 Not relevant 1054,550 1,00000 1,00000 0,126 Not relevant 1368,168 0,32025 1,00000 0,302 Not relevant 1376,100 0,88827 1,00000 1,749 Not relevant 1488,877 1,00000 1,00000 0,199 Not relevant 1509,470 0,78841 1,00000 3,130 Not relevant 1560,100 0,14240 1,00000 0,165 Not relevant 1675,800 0,35522 1,00000 0,112 Not relevant 1690,983 0,92323 1,00000 10,880 1045,1+645,9; 968,2+722,8; 1691,0-602,7 1720,250 1,00000 1,00000 0,176 Not relevant 1851,330 0,61671 1,00000 0,214 Not relevant 1918,630 0,89617 1,00000 0,164 Not relevant 2038,230 0,87562 1,00000 0,352 Not relevant 2078,770 0,92051 1,00000 0,359 Not relevant 2090,945 0,62672 1,00000 0,591 Not relevant 2099,080 0,07364 1,00000 0,145 Not relevant 2144,320 0,19120 1,00000 0,113 Not relevant 2232,240 0,14887 1,00000 0,591 Not relevant 2283,230 0,59549 1,00000 0,690 Not relevant

126I 388,633 1,0000 0,98239 34,100 491,2-388,6 491,243 0,7908 0,99111 2,850 Not relevant 666,331 1,0000 0,99621 33,100 753,8-666,3 753,819 0,9338 1,00000 4,160 753,8-666,3

128I 442,901 1,0000 0,98746 17,000 526,6-442,9 526,557 0,7964 0,99216 1,580 526,6-442,9

130I 363,460 0,0374 1,00000 0,089 Not relevant 418,010 0,7401 0,98309 34,200 418,0-739,5-668,5-536,1 427,940 0,0559 1,00000 0,083 Not relevant 510,350 0,5724 1,00000 0,850 Not relevant

536,090 1,0000 0,99258 99,000 1157,5-668,5-536,1; 418,0-739,5-668,5-536,1;

553,9-1272,1-536,1; 553,9-686,0-586,1-536,1; 553,9-603,5-668,5-536,1; 967,0-668,5-536,1; 1096,5-536,1; 510,4-586,1-536,1; -3x(668,5-536,1)

539,100 0,5880 1,00000 1,400 Not relevant 553,900 0,0143 1,00000 0,660 Not relevant 586,050 0,8698 0,99501 1,690 Not relevant 603,500 0,2512 1,00000 0,610 Not relevant

668,540 1,0000 0,99583 96,000 539,1-427,9-668,5-536,1; 363,5-603,5-668,5-536,1;

418,0-739,5-668,5-536,1; 855,0-668,5-536,1; 877,4-668,5-536,1; -4x(668,5-536,1)

685,990 0,4407 1,00000 1,070 Not relevant

68

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence 739,480 1,0000 0,99674 82,000 418,0-739,5-668,5-536,1 130I

(pokr.) 854,990 1,0000 0,99907 0,035 Not relevant 877,350 0,8925 1,00000 0,191 Not relevant 967,020 0,3696 1,00000 0,880 Not relevant 1096,480 0,3717 1,00000 0,552 Not relevant 1157,470 0,2445 1,00000 11,300 Not relevant 1222,560 0,9736 1,00000 0,179 Not relevant 1272,120 0,3081 1,00000 0,748 Not relevant

194Au 293,55 0,85879 0,90334 10,400 Not relevant 328,46 1,00000 0,92911 61,000 948,3-645,2-293,5-328,5; 948,3-938,7-328,5; 528,8-1104,1-328,5;

1593,5-293,5-328,5; 1592,4-293,5-328,5; 1175,4-293,5-328,5; 1156,6-293,5-328,5; 1048,6-293,5-328,5; 300,7-293,5-328,5; 1969,7-328,5; 1911,3-328,5; 1887,0-328,5; 1885,9-328,5; 1835,3-328,5; 1829,5-328,5; 1805,7-328,5; 1785,5-328,5; 1735,3-328,5; 1715,2-328,5; 1632,9-328,5; 1601,9-328,5; 1595,8-328,5; 1468,9-328,5; 1450,2-328,5; 1342,2-328,5; 1293,7-328,5; 1218,8-328,5; 1183,5-328,5; 1150,8-328,5; 594,2-328,5; 482,8-328,5; -8x(293,5-328,5)

300,74 0,87629 0,90662 0,850 Not relevant 482,83 1,00000 0,97352 1,130 Not relevant 528,76 0,55989 0,96993 1,650 Not relevant 594,29 0,12371 0,98425 0,120 Not relevant 645,16 0,66049 0,98639 2,140 Not relevant 938,70 0,33951 1,00000 1,100 Not relevant 948,29 0,38637 1,00000 2,200 Not relevant 1048,61 0,37053 0,98912 0,860 Not relevant 1104,05 0,62229 1,00000 2,010 Not relevant 1150,76 1,00000 1,00000 1,390 Not relevant 1156,60 0,48754 0,99108 0,450 Not relevant 1175,36 0,17599 1,00000 2,010 Not relevant 1183,51 0,55652 1,00000 0,630 Not relevant 1218,77 0,78966 1,00000 1,100 Not relevant 1293,66 0,25000 1,00000 0,120 Not relevant 1342,15 0,52564 1,00000 1,220 Not relevant 1450,22 0,34995 1,00000 0,323 Not relevant 1468,91 0,56037 1,00000 6,400 Not relevant 1592,40 0,34343 1,00000 1,100 Not relevant 1593,50 0,10713 1,00000 0,610 Not relevant 1595,80 0,42515 1,00000 1,710 Not relevant 1601,94 0,41868 1,00000 0,260 Not relevant 1632,86 0,08687 1,00000 0,256 Not relevant 1715,24 0,14637 1,00000 0,690 Not relevant 1735,32 0,56967 1,00000 0,287 Not relevant 1785,53 0,42425 1,00000 0,380 Not relevant 1805,72 0,72874 1,00000 0,180 Not relevant 1829,46 0,92494 1,00000 0,244 Not relevant 1835,33 0,73272 1,00000 0,372 Not relevant 1885,90 0,59007 1,00000 1,100 Not relevant 1887,00 0,24587 1,00000 1,400 Not relevant 1917,30 0,31605 1,00000 0,207 Not relevant 1969,65 0,56333 1,00000 0,439 Not relevant

198Au 411,80 1,00000 0,95758 96,000 675,9-411,8 675,88 0,83489 0,97314 0,804 Not relevant

69

Dodatek C:

fitační parametry geometrická pozice A B C D F G H L

Et,split (keV)

Can/a -0,0167314 0,172533 … … … … … … …

Can/f2a … … 2,912.10-11 -1,1786.10-7 1,3844.10-4 -2,9774.10-3 -1,5139.10-5 6,1779.102 900

Can/b -0,00877862 0,0925717 … … … … … … … Can/f1b … … 1,9043.10-11 -7,4468.10-8 8,3336.10-5 -1,5318.10-3 -7,4865.10-6 3,2540.10-2 1250

Can/f2b … … 1,7813.10-11 -7,1265.10-8 8,1725.10-5 -1,5535.10-3 -1,0205.10-5 3,7037.10-2 1000 Jak -0,0293614 0,343915 … … … … … … …

Ort/a -0,0104272 0,211449 … … … … … … …

Ort/f1a … … 6,6859.10-11 -2,6160.10-7 3,0357.10-4 -8,9782.10-3 -2,1947.10-5 1,2039.10-1 1200 Ort/f2a … … 6,6408.10-11 -2,5840.10-7 2,9574.10-4 -9,2974.10-3 -2,3704.10-5 1,1682.10-1 1200

Ort/b -0,0174652 0,181603 … … … … … … … Ort/f1b … … 3,2376.10-11 -1,2641.10-7 1,4374.10-4 -2,9223.10-3 -1,4109.10-5 6,0777.10-2 1200

Ort/f2b … … 3,0992.10-11 -1,2148.10-7 1,3804.10-4 -2,4447.10-3 -1,4675.10-5 5,9820.10-2 1050

Ort/f1d … … 1,2324.10-11 -4,8575.10-8 5,4819.10-5 -4,5037.10-4 -7,1318.10-6 2,5545.10-2 1200 Ort/f2d … … 1,2109.10-11 -4,6873.10-8 5,2479.10-5 -3,3953.10-4 -5,9959.10-6 2,3651.10-2 1000

fitační parametry geometrická pozice a b c d e f g h i

Esplit (keV)

Can/a -0,146093 +3,48971 -31,0391 +120,909 -176,329 -0,054674 +1,07209 -7,89685 +16,7614 500 Can/f2a -1,10621 +26,1253 -231,068 +906,464 -1334,20 -0,089894 +1,71470 -11,5801 +22,7230 400

Can/b -0,161553 +3,76464 -32,8747 +126,468 -183,514 -0,077192 +1,53595 -11,0408 +23,2202 380 Can/f1b -1,244879 +28,9599 -252,464 +977,031 -1420,40 -0,009206 +0,084184 -0,675908 -1,973747 320

Can/f2b -1,09357 +25,7145 -226,550 +885,679 -1300,33 -0,062060 +1,15205 -7,81590 +13,8332 350 Jak -0,277624 +6,40454 -55,4321 +212,305 -304,817 -0,065903 +1,30538 -9,50528 +21,3141 400

Ort/a -0,322186 +7,47332 -64,5746 +245,389 -347,197 -0,035990 +0,679331 -5,15534 +11,3839 320

Ort/f1a -1,12331 +26,4855 -234,097 +918,590 -1352,68 -0,059326 +1,09532 -7,43080 +14,3863 275 Ort/f2a -1,13441 +26,7411 -236,208 +925,931 -1361,65 -0,063819 +1,16464 -7,74787 +14,7005 380

Ort/b -0,139711 +3,37288 -30,2529 +118,603 -173,666 -0,022851 +0,413262 -3,36693 +6,58030 400 Ort/f1b -0,995470 +23,6256 -210,012 +828,063 -1225,27 -0,053569 +0,995129 -6,86195 +12,5849 380

Ort/f2b -1,04774 +24,8187 -220,190 +866,427 -1279,07 -0,057972 +1,077925 -7,37373 +13,5833 360 Ort/f1d -1,14271 +26,5716 -231,685 +897,266 -1306,74 -0,025747 +0,434310 -3,10010 +3,18273 310

Ort/f2d -0,984812 +23,2519 -205,726 +807,731 -1191,73 -0,069265 +1,30791 -8,93122 +16,0069 380

Tab.C.2. Hodnoty fitačních parametrů pro εp,fit=εp,fit(Eγ)

Tab.C.1 Hodnoty fitačních parametrů εt,fit=εt,fit(Eγ)

70

Graf D.1.d Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/f1b

Graf D.1.c Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/b

Graf D.1.a Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/a

Graf D.1.b Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/f2a

Graf D.1.e Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/f2b

Graf D.1.f Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie jak

Dodatek D V grafech tohoto dodatku jsou znázorněny poměry experimentálně naměřených hodnot efektivity detektoru pro peak plného pohlcení εp,exp ku fitovaným kalibračním křivkám εp,fit. Z rozptylu hodnot těchto poměrů kolem 1 byly určeny chyby jednotlivých měřících geometrií, jak je blíže popsáno a diskutováno v kap.4.2.3.

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

71

Graf D.1.i Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f2a

Graf D.1.j Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/b

Graf D.1.k Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f1b

Graf D.1.l Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f2b

Graf D.1.m Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f1d

Graf D.1.n Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f2d

Graf.D 1.g Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/a

Graf D.1.h Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f1a

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

0,8

0,9

1,0

1,1

1,2

0 500 1000 1500 2000 2500 3000Energie (keV)

72

Dodatek E

V grafech E.a)-c) je možné nalézt rozptyl hodnot Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) z jednotlivých hliníkových folií podél střední hodnoty pro geometrie jak/a, can/a a ort/a, které sloužily k určení Kdet zavedeného vztahem (V.11) pro účely dodatečné kalibrace detektoru pro energii 2754,0 keV.

Graf E.a. Rozptyl poměru Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) podle měření hliníkových folií při ozařování protony s Ep=2,5 GeV (měřeno v geometrii jak/a)

1,80

1,90

2,00

2,10

2,20

2,30

2,40

0 5 10 15 20 25číslo folie

pom

ěr

poměr I(1368)/I(2754)střední poměr

Graf E.b. Rozptyl poměru Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) podle měření hliníkových folií při ozařování protony s Ep=1,3 GeV (měřeno v geometrii can/a)

1,80

1,90

2,00

2,10

2,20

2,30

2,40

0 5 10 15 20 25číslo folie

pom

ěr

poměr I(1368)/I(2754)střední poměr

Graf E.c. Rozptyl poměru Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) podle měření hliníkových folií při ozařování protony s Ep=2,5 GeV (měřeno v geometrii ort/a)

1,80

1,90

2,00

2,10

2,20

2,30

2,40

0 5 10 15 20 25číslo folie

pom

ěr

poměr I(1368)/I(2754)střední poměr

73

Dodatek F V grafech F.a a F.b je možné nalézt rozptyl poměrů výtěžků 24Na naměřených vždy na dvou detektorech. Střední hodnota vypočítaná z těchto poměrů sloužila k určení normovací konstanty Kdet potřebné k přenormování efektivity εp detektorů ortec a jakushev pro energie 1368,6 kev a 2754,0 keV na efektivitu detektoru canberra.

0,60

0,70

0,80

0,90

1,00

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

Graf F.a Rozptyl poměrů výtěžků 24Na v hliníkových foliích podle měření na detektorech jakushev/ortec

0,60

0,70

0,80

0,90

1,00

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50pozice (cm)

pom

ěr v

ýtěž

ků

Graf F.b Rozptyl poměrů výtěžků 24Na v hliníkových foliích podle měření na detektorech canberra/ortec

74

Použitá literatura

[1] Bowman C.D., Arthur E.D., Lisowski P.W. et al. (1992): Nuclear energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source. NIM A320(1992) 336-367 [2] Cugnon J. : Cascade Models and Particle production : A Comparsion, Particle Production

in Highly Excited Matter edited by Hans H. Gutbrod and Johannn Rafelski [3] Wagner V., Kugler A., Cherkashin K. et al. (1996): Produkce neutronů ve spalačních

reakcích. Report ÚJF-EXP-96/03 [4] Hussein M.O. : Nucleonika 41(1996)11 [5] Andrimonje S., Angelopoulos A., Apostolakis A. et al.: Physics Letters B 348(1995)697 [6] Bowman C.D., Arthur E.D., Heighway E.D. et al. : Accelerator-Driven Transmutation

Technology, The Los Alamos National Laboratory ADTT Update(No.2,1994) [7] Bowman C.D., Accelerator-Driven Systems in Nuclear Energy : Role And Technical

Approach, Report at ANS Meeting, Albugurzar, 11, 1997 [8] Rubbia C., Buono S., Kadi Y., Rubio J.A. : Fast Neutron Incineration in the Energy

Amplifier as Alternative to Geological Storage: The Case of Spain, Report CERN/LHC/97-01 (EET)(1997)

[9] Rubbia C., Buono S., Rubio J.A. : Conceptual Design of a Fast Neutron Operated High

Power Energy Amplifier, Report CERN/AT/95-44 (ET)(1995) [10] Wan J. : Studies on Spallation in Massive Targets and the Transmutation of 129I and

237Np in Subcritical Systém, Dissertation, Marburg/Lahn 1999 [11] Krivopustov M.I., Adam J., Bradnova V. et al. : First Experiments on transmutation of

Iodine-129 and Neptunium-237 Using Relativistic Protons of 3,7 GeV, Preprint JINR, EL-97-59, Dubna, 1997 and in Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

[12] Bergelson B., Balyuk S., Kulikov G. et al. : Transmutation of Minor Actinides in

Different Nuclear Facilities, Proceeding of International Workshop - Nuclear Methods for Transmutation of Nuclear Waste, May 29-31, 1996, Dubna, p67

[13] Semenov V.G., Sobolevsky N.M. : Computer Study of 90Sr and 137Cs Transmutation by

Proton Beam, Proceeding of International Workshop - Nuclear Methods for Transmutation of Nuclear Waste, May 29-31, 1996, Dubna, p93

[14] Koning A.J., Delaroche J.-P., Bersillon O. : Nuclear Data for accelerator driven systems :

Nuclear models, experiments and data libraries, NIM A414 (1998) 49 [15] Kugler A., Wagner V., Filip C. : Experimental study of neutron fields produced in proton

reactions with heavy targets, Report ÚJF-EXP-99/1

75

[16] Marek T., ústní sdělení [17] databáze EXFOR, http://iaea.nd.iaea.or.at/exfor [18] Roy J., Wuschke D. : Neutron capture cross section of 129I and 130I, CJC,36,1424,58 [19] Wilkey D.D., Willard J.E. : Isomer 130I, JCP,44,970,66 [20] Pattenden N.J. : Neutron cross section measurements on fission product samarium and

iodine, NSE,17,371,63 [21] Macklin R.L. : Neutron capture cross sections and resonances of iodine-127 and

iodine-129, NSE,85,350,8312 [22] Purkayastha B.C., Martin G.R. : The yields of I-129 in natural and in neutron induced

fission of uranium, CJC,34,293,56 [23] Nakano D., Murata I.., Takahashi A. : Measurement 129-I reaction cross sections

induced by 14 MeV D-T neutrons, Proceedings of the 1996 symposium on nuclear data, nov.21-22, Jaeri, Tokai

[24] Kuhry J.G., Bontems G. : Half life of 129I and cross section of 129I(n,2n)128I reaction for

14,5 MeV neutrons, RRL,15,29,7309 [25] Nakano D., Murata I.., Takahashi A. : Measurement of D-T neutron cross sections of 129I

with foil activation method, Proceedings of the 1996 symposium on nuclear data, nov.21-22, Jaeri, Tokai

[26] Hanušová D. : Simulační studie neutronových polí použitelných pro transmutaci

štěpných produktů a aktinidů, diplomová práce, Matematicko-fyzikální fakulta UK, 2001 [27] Cumming J.B. : Monitor Reactions for High Energy Proton Beams, Ann.Rev.Nucl.Sci.,

13,261(1963) [28] Brandt R., Gfeller Ch. and Stoetsel-Riezler W. : Some Remarks Concerning the Proton

Flux Monitor Reaction 27Al(a,3pn)24Na, NIM 62,108(1968) [29] Lederer M.C., Shirley V.S. : Table of Isotopes, 8th edition (1998) [30] De Corte F., The k0-standartization method, Rijksuinversitat Gent 1987 [31] Frána J, příručka pro uživatele [32] internetové databáze : ENDF (evaluace), CSISRS a EXFOR (experimentální data)